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Etude Experimentale De La Reaction De Couplage Oxydant Du Methane A Laide Dun Reacteur Continu Agite A Surface Catalytique Variable
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Book Synopsis ETUDE EXPERIMENTALE DE LA REACTION DE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE A L'AIDE D'UN REACTEUR CONTINU AGITE A SURFACE CATALYTIQUE VARIABLE by : PASCAL.. BARBE
Download or read book ETUDE EXPERIMENTALE DE LA REACTION DE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE A L'AIDE D'UN REACTEUR CONTINU AGITE A SURFACE CATALYTIQUE VARIABLE written by PASCAL.. BARBE and published by . This book was released on 1993 with total page 500 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: LE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE EN PRESENCE D'OXYDES METALLIQUES APPARAIT COMME L'UNE DES VOIES LES PLUS PROMETTEUSES DE TRANSFORMATION CHIMIQUE DIRECTE DU GAZ NATUREL EN ETHYLENE. CEPENDANT, EXPERIMENTALEMENT, UN RENDEMENT SUPERIEUR A 25% N'A JAMAIS PU ETRE ATTEINT. IL A ETE SUGGERE QUE CETTE LIMITE POURRAIT ETRE DUE AUX REACTIONS RADICALAIRES EN PHASE GAZEUSE ENTRANT EN COMPETITION AVEC LES REACTIONS CATALYTIQUES HETEROGENES, REPUTEES A PRIORI PLUS SELECTIVES. LE BUT DE LA THESE, EFFECTUEE DANS LE CADRE DU CONSORTIUM ACTANE, CONSISTE PRECISEMENT A OBTENIR DES DONNEES EXPERIMENTALES SUSCEPTIBLES D'ECLAIRER LA NATURE DE CETTE REACTION. A CETTE FIN, UN REACTEUR D'UN TYPE NOUVEAU A ETE CONCU, QUI PERMET D'UNE PART DE FAIRE VARIER LE RAPPORT DE LA SURFACE CATALYTIQUE ET DU VOLUME DE LA PHASE GAZEUSE, ET D'AUTRE PART D'OPERER A DES TEMPERATURES DIFFERENTES POUR LE CATALYSEUR ET POUR LA PHASE GAZEUSE. A L'AIDE DE CET OUTIL, UNE ETUDE PARAMETRIQUE DETAILLEE DE LA REACTION METHANE-OXYGENE EN PRESENCE ET EN L'ABSENCE D'OXYDE DE LANTHANE A ETE CONDUITE ENTRE 650 ET 900C. DEUX FAITS SAILLANTS RESSORTENT DE CETTE ETUDE: 1) LA SELECTIVITE DE LA REACTION PASSE PAR UN OPTIMUM VERS 850C; 2) LA PART HOMOGENE DE LA REACTION CROIT AVEC LA TEMPERATURE. L'ANALYSE DES RESULTATS OBTENUS CONFIRME LA NATURE HETERO-HOMOGENE DE LA REACTION DE COUPLAGE, APPORTE DES PRECISIONS SUR LES INTERACTIONS DES PROCESSUS REACTIONNELS VOLUMIQUES ET SURFACIQUES, ET LAISSE ENVISAGER A TERME UNE MODELISATION A CARACTERE FONDAMENTAL DE CETTE REACTION A LA FOIS RADICALAIRE ET CATALYTIQUE
Book Synopsis Oxidative Coupling of Methane Followed by Oligomerization to Liquids by : Thomas Serres
Download or read book Oxidative Coupling of Methane Followed by Oligomerization to Liquids written by Thomas Serres and published by . This book was released on 2013 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Les importantes réserves de gaz naturel - avérées ou potentielles - font de cet hydrocarbure un substitut plausible du pétrole pour la production d'hydrocarbures liquides. Cependant la plupart des réserves de gaz découvertes à l'heure actuelle sont de taille réduite et dispersées loin des sites de transformation ou de consommation. Le couplage du réformage (RM) et du couplage oxydant du méthane (OCM) dans un réacteur à microcanaux permettrait de rendre viable l'exploitation de ces réserves grâce à des coûts opératoires de transformation du gaz naturel réduits par rapport aux usines actuelles. De plus, l'utilisation de ce type de réacteurs compacts réduirait fortement la taille des usines de transformation du méthane. L'intégration de réactions de réformage du méthane en microréacteur a déjà été étudiée et des systèmes stables et performants ont été développés. En revanche, aucune étude n'a été faite sur le comportement de l'OCM dans ces réacteurs. Il a cependant été prouvé que ce procédé est basé sur un équilibre sensible entre réactions de surface et réactions en phase gazeuse. Or l'efficacité thermique des microréacteurs est liée au très grand rapport surface sur volume de gaz au sein des microcanaux par rapport à des réacteurs en lit fixe. L'étude présente de l'influence de la conception des réacteurs sur les performances du système OCM montre qu'une contribution trop importante de la surface catalytique est négative pour l'activité et la sélectivité des catalyseurs OCM. La comparaison des catalyseurs en poudre ou en revêtement a montré que seule la géométrie des réacteurs - soit le rapport volume de phase gaz sur surface catalytique (rapport V/S) - avait une influence sur les performances du système catalyseur + réacteur. L'utilisation de ce paramètre montre en effet que le type du réacteur choisi n'a aucun effet sur les performances de la réaction d'OCM à rapport V/S constant. L'influence positive d'une augmentation du rapport V/S sur les performances du système est en revanche limitée à cause de la faible durée de vie des radicaux en jeu dans l'OCM. L'utilisation du paramètre V/S a en revanche permis d'estimer la géométrie idéale des canaux d'un microréacteur à travers leur diamètre. Deux types très distincts de catalyseurs OCM ont été sélectionnés pour cette étude, conduisant soit à une activité réduite mais une plus grande sélectivité en éthylène soit l'inverse selon la composition et la structure/texture de ces catalyseurs. Au maximum de leurs productivités en éthylène respectives, le catalyseur au lanthane présente une productivité quatre fois plus importante que le catalyseur basé sur le système Mn-W-Na. La différence d'activité des deux catalyseurs étudiés peut s'expliquer par la densité en site actifs de chaque catalyseur. Celui au lanthane est uniquement constitué d'éléments actifs (La, Sr and Ca) contrairement au catalyseur Mn-W-Na dont la surface est en partie constituée de silice inerte. De plus le système Mn-W-Na présente des surfaces spécifiques en général cinq fois inférieures au catalyseur au lanthane. Cependant, les sites actifs du catalyseur au lanthane ne sont pas tous sélectifs envers la production de C2 et sont en revanche très actifs envers la production de précurseurs de COx. Un catalyseur OCM idéal associerait donc la densité de sites actifs du catalyseur au lanthane avec la sélectivité des systèmes Mn-W-Na. La concentration en éléments actifs pour ce système Mn-W-Na a donc été augmentée progressivement. Il s'est avérée que cette augmentation améliorait l'activité de ces catalyseurs par rapport à ceux référencés dans la littérature mais que l'amélioration était limitée au-delà d'une certaine concentration. deux fois inférieure à celle du catalyseur au lanthane soit quatre fois plus importante que le catalyseur référencé dans la littérature [etc...].
Book Synopsis VALORISATION CHIMIQUE DU METHANE PAR OXYDATION CATALYTIQUE SELECTIVE by : Nicolas Gueritey
Download or read book VALORISATION CHIMIQUE DU METHANE PAR OXYDATION CATALYTIQUE SELECTIVE written by Nicolas Gueritey and published by . This book was released on 1996 with total page 133 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: LA CONVERSION DU METHANE, PRINCIPAL CONSTITUTANT DU GAZ NATUREL, EN PRODUITS VALORISABLES ET FACILEMENT TRANSPORTABLES CONSTITUE UN ENJEU ECONOMIQUE IMPORTANT. LA REACTION DE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE EST UNE DES VOIES LES PLUS ETUDIEES POUR SA TRANSFORMATION DIRECTE EN HYDROCARBURES SUPERIEURS. LE RENDEMENT OBTENU ETANT TROP FAIBLE POUR ENVISAGER UNE EXPLOITATION INDUSTRIELLE, IL EST NECESSAIRE DE MIEUX COMPRENDRE LA REACTION AFIN DE POUVOIR OPTIMISER LES PARAMETRES PHYSIQUES ET CINETIQUES. CETTE REACTION EST EN EFFET COMPLEXE CAR ELLE COMPORTE DES REACTIONS CATALYTIQUES ET DES REACTIONS RADICALAIRES EN PHASE GAZEUSE. C'EST POURQUOI NOTRE OBJECTIF ETAIT DE PROGRESSER DANS LA CONNAISSANCE DU MECANISME PAR UNE ETUDE EXPERIMENTALE METTANT EN JEU TROIS REACTEURS DIFFERENTS PERMETTANT DE FAIRE VARIER SEPAREMENT LES PARAMETRES LIES AU CATALYSEUR OU A LA PHASE GAZEUSE. NOUS AVONS PAR AILLEURS FAIT UNE ETUDE DES PHENOMENES DE DIFFUSION INTERVENANT DANS CES REACTEURS. LA COMPARAISON DES RESULTATS OBTENUS AVEC CES DIFFERENTS REACTEURS A FOURNI DES INFORMATIONS ORIGINALES. NOUS AVONS ALORS PROPOSE UN MECANISME SUSCEPTIBLE DE RENDRE COMPTE DE CETTE REACTION, CE QUI PERMET D'ADAPTER LES PARAMETRES ET LE REACTEUR A LA REACTION ET D'ENVISAGER UNE MODELISATION. NOUS AVONS AINSI MIS AU POINT UN REACTEUR CAPABLE DE DONNER DE BONS RENDEMENT EN COUPLAGE OXYDANT COMME EN GAZ DE SYNTHESE
Book Synopsis Conversion catalytique du méthane en gaz de synthèse par oxydation partielle by : Matthieu Fleys
Download or read book Conversion catalytique du méthane en gaz de synthèse par oxydation partielle written by Matthieu Fleys and published by . This book was released on 2006 with total page 190 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Le méthane, constituant principal du gaz naturel, peut être valorisé par oxydation partielle afin d'obtenir un gaz de synthèse (H2+CO) qui est à l'origine de nombreuses applications, telles que la synthèse Fischer-Tropsch ou la production de méthanol. L'objectif de ce travail est d'élucider le mécanisme de la réaction d'oxydation partielle du méthane (OPM) en présence d'un catalyseur. La réaction est réalisée dans deux types de réacteur : un réacteur parfaitement agité permettant l'étude du couplage entre réactions homogènes et réactions hétérogènes et un réacteur à lit fixe. Dans une première partie, l'étude cinétique est réalisée en utilisant de l'oxyde de lanthane La2O3 comme catalyseur. A partir de comparaisons entre valeurs expérimentales et simulations effectuées avec Chemkin®/Chemkin Surface®, nous proposons un mécanisme hétéro-homogène qui permet d'expliquer les observations expérimentales. Dans une seconde partie, l'intérêt est porté sur des catalyseurs à base de Nickel, tels que Ni/La2O3 et Ni/CeO2 qui présentent une bonne activité catalytique vis-à-vis de l'OPM. La discussion des performances catalytiques et du schéma cinétique repose sur les résultats des différentes techniques de caractérisation des catalyseurs ainsi que sur l'étude expérimentale dans laquelle l'influence des grandeurs cinétiques sur la réactivité est évaluée
Book Synopsis OPTIMISATION DE CATALYSEURS A BASE DE LANTHANE EN COUPLAGE OXYDANT DU METHANE PAR MODIFICATION CHIMIQUE ET PAR MISE EN UVRE D'UN REACTEUR A MEMBRANE by : HELOISA.. BORGES DE ARAUJO LIMA
Download or read book OPTIMISATION DE CATALYSEURS A BASE DE LANTHANE EN COUPLAGE OXYDANT DU METHANE PAR MODIFICATION CHIMIQUE ET PAR MISE EN UVRE D'UN REACTEUR A MEMBRANE written by HELOISA.. BORGES DE ARAUJO LIMA and published by . This book was released on 1995 with total page 228 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL A ETE L'OPTIMISATION DU RENDEMENT EN PRODUITS C#2 DE LA REACTION DE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE SUR DES CATALYSEURS A BASE DE LANTHANE. DEUX APPROCHES ONT ETE PRIVILEGIEES: (1) EXPLORER LES POTENTIALITES D'UN REACTEUR A MEMBRANE CATALYTIQUE POUR CETTE REACTION ET (2) MODIFIER LA COMPOSITION CHIMIQUE D'UN CATALYSEUR MODELE D'OXYDE DE LANTHANE. 1 - REACTEUR A MEMBRANE CATALYTIQUE. LA METHODE SOL-GEL A PERMIS L'OBTENTION D'UNE MEMBRANE LAOCL CATALYTIQUEMENT ACTIVE ET PRESENTANT DES PROPRIETES TEXTURALES PROMETTEUSES. CEPENDANT, LES CONDITIONS OPERATOIRES SEVERES UTILISEES POUR CETTE REACTION (650 A 800C EN PRESENCE DE VAPEUR D'EAU) ONT INDUIT UNE INSTABILITE TEXTURALE DE LA PHASE LAOCL EN LIMITANT LES EFFETS DE TRANSFERT DE MATIERE AU DOMAINE MACROPOREUX. MALGRE UNE SEPARATION MODEREE ENTRE METHANE ET OXYGENE, L'UTILISATION D'UN REACTEUR A MEMBRANE A PERMIS D'OPTIMISER LES PERFORMANCES DE LA PHASE ACTIVE EN FONCTION DE LA COMPOSITION DE SURFACE, DE LA STRUCTURE DE LA MEMBRANE ET DE LA CONFIGURATION DU REACTEUR. UN MODELE MATHEMATIQUE DU REACTEUR A ETE DEVELOPPE. LES PERFORMANCES CALCULEES SE SONT AVEREES EN BON ACCORD AVEC LES PERFORMANCES EXPERIMENTALES. 2 - OPTIMISATION D'UN OXYDE DE LANTHANE. L'ADDITION DE SULFATE DE POTASSIUM A UN OXYDE DE LANTHANE A PERMIS UNE AMELIORATION SENSIBLE DES PERFORMANCES CATALYTIQUES DU CATALYSEUR POUR LA REACTION DE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE. UNE ANALYSE CINETIQUE ET UNE CARACTERISATION PHYSICO-CHIMIQUE DETAILLEE ONT MONTRE QUE L'EFFET DE PROMOTION POURRAIT ETRE ATTRIBUE A UNE DIMINUTION DE LA CONCENTRATION EN SITES SPECIFIQUES D'OXYDATION SUR LA SURFACE DU LANTHANE. PAR DECOMPOSITION THERMIQUE SOUS LES CONDITIONS REACTIONNELLES, LE SULFATE DE POTASSIUM A PARTIELLEMENT NEUTRALISE CES SITES PAR LA FORMATION D'IONS SULFATE STABLES. LES RESULTATS OBTENUS POURRAIENT EXPLIQUER D'AUTRES EFFETS DE PROMOTION REPORTES DANS LA LITTERATURE POUR CETTE REACTION
Book Synopsis Contribution à l'étude de la réaction catalytique du couplage oxydant du méthane sur des oxydes irradiés par microonde by : Éric Marchal
Download or read book Contribution à l'étude de la réaction catalytique du couplage oxydant du méthane sur des oxydes irradiés par microonde written by Éric Marchal and published by . This book was released on 1996 with total page 125 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Ce travail est consacré à l'étude du couplage oxydant du méthane sur les catalyseurs BaBiO3−x, (Bi2 O3)O,6(SrO)O,4 et Li/MgO irradies par microonde. La sélectivité en C2+ obtenue avec ces catalyseurs irradies par microonde est améliorée par rapport a celle obtenue avec ces catalyseurs chauffes classiquement: de façon importante pour le catalyseur Li/MgO et légèrement pour les catalyseurs BaBiO3−x et (Bi2 O3)0,6(SrO)0,4. L’amélioration de la sélectivité en C2+ a pour origine la trempe des gaz a la sortie du lit catalytique pour le catalyseur Li/MgO. La trempe des gaz, qui est une spécificité de l'irradiation microonde, a pour effet de réduire les vitesses des réactions d'oxydation des radicaux méthyles dans la phase gazeuse. Pour les catalyseurs BaBiO3−x et (Bi2 O3)0,6 (SrO)0,4, l'accroissement de la sélectivité en C2+ s'interprète par la diminution des vitesses des réactions catalytiques d'oxydation des carbanions et des radicaux méthyles a la surface du catalyseur. C’est l'action du champ électromagnétique sur le catalyseur qui en est responsable.
Book Synopsis Étude Du Couplage Oxydant Du Méthane by : Louis Olivier
Download or read book Étude Du Couplage Oxydant Du Méthane written by Louis Olivier and published by . This book was released on 2010 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: The oxidative coupling of methane (OCM) is a complex heterogeneous catalytic reaction allowing the direct conversion of methane to ethylene, at a lower energetic cost than the current industrial processes. OCM requires a temperature higher than 700°C at atmospheric pressure. Hence, there is competition with total oxidation. In the numerous studies reported in literature, the limit of 25% C2 (ethane + ethylene) yield could not be overtaken. Proposed mechanisms are not relevant for all active materials or on all operating condition ranges. A new way to approach the reaction would be to take into account the wider possible panel of parameters involved in this process, from formulation to reactors targeting at process optimisation. The present study permitted to extract relevant descriptors of OCM process from experimental data and establish relationships between descriptors and performances. LaSrCaO catalysts were selected and tested in a parallel fixed-bed reactor and the data obtained were used to validate a micro-kinetic model in this reactor. Experiments were also performed successfully in a dense membrane reactor to improve ethylene productivity. The role played catalyst surface composition was also identified and a critical analysis of the global method implemented concludes this work.
Book Synopsis Production d'hydrogène par l'oxydation partielle catalytique du propane by : Céline Hognon
Download or read book Production d'hydrogène par l'oxydation partielle catalytique du propane written by Céline Hognon and published by . This book was released on 2012 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: L'hydrogène est envisagé comme vecteur énergétique pour le futur. En effet, son utilisation par oxydation dans les piles à combustible ne produit que de la vapeur d'eau et permet la production d'électricité et de chaleur. L'oxydation partielle des hydrocarbures, réaction exothermique, peut être une alternative ou un complément au vaporeformage (endothermique) pour la génération d'hydrogène. L'intérêt du propane, par rapport au méthane, est qu'il se liquéfie à une pression relativement faible. L'objectif de ce travail est l'étude cinétique de l'oxydation partielle catalytique du propane. C'est une réaction complexe : son mécanisme comporte des réactions catalytiques de surface couplées à des réactions en phase gazeuse par l'intermédiaire de radicaux. La réaction a été étudiée dans un réacteur auto-agité catalytique. Dans un premier temps une étude expérimentale a été réalisée sans catalyseur. Un mécanisme homogène a pu ainsi être validé. Ensuite, cette même réaction a été étudiée en présence de pastilles d'oxyde de cérium. Un mécanisme hétérogène a été écrit en utilisant le formalisme d'Eley-Rideal et celui de Langmuir-Hinshelwood. Les données cinétiques ont été estimées selon une méthode originale basée sur la théorie de Benson. En comparant les résultats expérimentaux et ceux issus de la simulation (effectués avec Chemkin®/Chemkin Surface®), un mécanisme hétéro-homogène a été validé sur un large domaine de conditions opératoires.
