Author : Emanuela Pusceddu
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Book Synopsis Structure and magnetic properties in half-doped manganites Ln0.5Ca0.5MnO3 (Ln by : Emanuela Pusceddu
Download or read book Structure and magnetic properties in half-doped manganites Ln0.5Ca0.5MnO3 (Ln written by Emanuela Pusceddu and published by . This book was released on 2011 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Le but de ce travail était de réaliser une étude systématique de la structure électronique et magnétique de la famille des manganites semi-dopés du Ca: Ln0.50Ca0.50MnO3 (Ln=REE). Nous avons focalisé notre attention sur l'ordre de charge (CO) et l'ordre orbital (OO) présents dans les manganites. Nous avons dérivé un modèle microscopique de structure nucléaire et magnétique à partir de la diffraction neutronique sur les poudres (NPD) et de calculs ab-initio afin de comparer les résultats expérimentaux et les modèles numériques et comprendre ainsi le rôle de l'inhomogénéité chimique et magnétique dans ces systèmes. La modification de l'état de spin électronique et du métal de transition par le dopage correspond à une modification structurale de la géométrie du polyèdre de coordination des atomes autour du métal de transition, induisant des changements structurels de coopération. En contraste avec l'ordre par le dopage chimique, un désordre chimique intrinsèque est associé à l'élément de dopage sur le site A du perovskite (formule générale ABO3) où sont placés les ions trivalents (RE3+) et bivalents (Ca2+). Ceci est dû à la différence de rayon ionique et d'affinité chimique entre ces ions. Afin d'étudier systématiquement l'effet de la substitution au niveau du site A et la relation entre les propriétés structurales et magnétiques, plusieurs échantillons ont été caractérisés. Les résultats de NPD sont une étape fondamentale vers la compréhension de la relation entre les propriétés structurales et magnétique et sont une source de motivation pour l'étude de la structure magnétique et des phénomènes de CO/OO par des simulations ab-initio. L'effet Jahn-Teller, les interactions de double- et super-échange, et le modèle de Zener seront introduits. Les propriétés magnétiques macroscopiques ont été mesurées en fonction de la température á l'aide d'un SQUID. La technique microscopique principale utilisée pour cette étude a été la NPD. Les instruments utilisés à l'institut Laue Langevin à Grenoble, D20 et D1A, et la méthode de Rietveld utilisée pour affiner les données expérimentales et en extraire les informations structurales seront décrits. Les résultats expérimentaux correspondant à l'étude systématique sur les échantillons de manganites de Ln0.50Ca0.50MnO3 (Ln = Pr, Nd, Tb, Dy, Ho, Tm, Yb and Lu) et une description de leur préparation seront présentés. La susceptibilité magnétique mesurée jusqu'à 530 K présente un pic large à températures élevées correspondant à la température de CO (TCO). Nous définissons la nature des corrélations magnétiques au-dessus et en-dessous de TCO dans le cadre du modèle des polarons de Zener. Nous présentons la structure nucléaire et magnétique pour tous les échantillons en fonction de la température et les déformations dues au dopage et à l'effet du rayon ionique. Tous nos systèmes ont une configuration magnétique de type pseudo-CE à la plus basse température correspondant à un état de type CE avec un effet de canting. Nous décrirons les calculs ab-initio pour modéliser notre série : le programme VASP, utilisé pour les calculs, la théorie DFT, les approximations faite, comme le fonctionnelle d'échange-corrélation (GGA-PBE), la correction d'Hubbard (GGA+U) seront présentée. Les calculs ont été effectués pour confirmer les résultats expérimentaux et pour accéder à d'autres quantités significatives comme la densité d'états électroniques. Les simulations ont été effectuées avec la DFT spin-polarisée, le GGA-PBE, et la GGA+U, pour considérer la corrélation électronique forte. Nous avons choisi deux systèmes purs: CaMnO3 et NdMnO3. Deux systèmes semi-dopés (Ln=Nd et Lu), ont été considérés, parce que les composés avec le La et le Pr ont été déjà étudié (Picozzi, Anisimov), et nous suivons la série avec Ln=Nd, et l'outre parce que le Lu, à l'instar de La, est saturé au niveau de ses orbitales 4f et qu'il présente de surcroit le plus petit rayon ionique dans la série de lanthanides.
