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Influence Dadditifs Et Des Conditions De Sulfuration Sur La Structure Et Lactivite De Catalyseurs Dhydrotraitement
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Book Synopsis Influence d’additifs et des conditions de sulfuration sur la structure et l’activité de catalyseurs d’hydrotraitement by : Erwan Le Guludec
Download or read book Influence d’additifs et des conditions de sulfuration sur la structure et l’activité de catalyseurs d’hydrotraitement written by Erwan Le Guludec and published by . This book was released on 2011 with total page 227 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: L’influence de l’utilisation d’additifs et des conditions de sulfuration sur la quantité et la nature des phases sulfures de catalyseurs d’hydrotraitement a été étudiée. La méthodologie utilisée pour cette étude consiste à comparer les activités catalytiques mesurées en hydrodésulfuration du thiophène et en hydrodéazotation de la 2,6-dimethylaniline à la quantification des sites de la phase sulfure réalisée par adsorption de monoxyde de carbone suivie par spectroscopie Infrarouge. Trois additifs ont été étudiés dans des conditions standards de sulfuration : le phosphore, l’éthylène diamine et le 1,5-pentanediol. Ces trois additifs se sont avérés avoir des effets différents : (i) l’ajout de phosphore augmente la quantité de sites sulfures formés sans en modifier l’activité intrinsèque ; (ii) l’utilisation d’éthylène diamine augmente la quantité et surtout l’activité intrinsèque des sites sulfures, (iii) l’ajout de pentanediol conduit à la formation d’une quantité plus élevée en site sulfure et peut selon la formulation du catalyseur influer sur l’activité intrinsèque de ces sites. Concernant le pentanediol, à l’aide d’une nouvelle méthode de suivi de la genèse des phases sulfures basée sur la réactivité du sulfure de carbonyle, il a été montré qu’il permet de ralentir la formation des phases MoS2 et CoMoS ce qui serait à l’origine de son effet bénéfique. Enfin, l’étude de catalyseurs sulfurés dans des conditions industrielles a montré que ce type de sulfuration modifie fortement la nature des phases sulfures et l’activité intrinsèque de des sites actifs.
Book Synopsis Influence d'agents chélatants et du mode de sulfuration sur la structure et l'activité de catalyseurs d'hydrotraitement by : Marc-Antoine Lelias
Download or read book Influence d'agents chélatants et du mode de sulfuration sur la structure et l'activité de catalyseurs d'hydrotraitement written by Marc-Antoine Lelias and published by . This book was released on 2008 with total page 241 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Ce travail a pour objectif de déterminer l’influence d’agents chelatants et de la procédure de sulfuration sur la structure et l’activité de catalyseurs d’hydrotraitement. L’addition d’agents chelatants comme le Nitrilo Triacetic Acide (NTA) et l’Ethylene Diamine Tetraacetique Acide (EDTA) conduit à une forte augmentation de l’activité catalytique en hydrodésulfuration du thiophène et en hydrogénation de la 2,6-dimethylaniline, qui peut être reliée à une concentration d’atomes de Co en promotion des feuillets de MoS2 plus élevée. L’étude par spectroscopie IR de la genèse de la phase sulfure révèle que le NTA change la vitesse de dépôt des atomes de Co sur les feuillets de MoS2, et l’accessibilité du support. Ceci montre que les agents chelatants augmentent la fraction de Co actif dans le catalyseurs CoMo. Les parallèles entre données spectroscopiques et catalytiques suggèrent aussi des changements dans la structure des sites. La sulfuration sous haute pression augmente le degré de promotion des catalyseurs de type CoMo(P)/Al2O3. La caractérisation par adsorption de CO en utilisant la cellule IR haute pression CellEx a permis d’observer de nouvelles bandes n(CO) à 2094 cm-1 et à 2084 cm-1 qui peuvent être attribuées, respectivement, au CO en interaction avec des sites CoMoS type II, et des sites de type CoMoPS. Enfin, l’étude de catalyseurs de type « industriels » par différentes techniques comme le HREM, le Mössbauer, la spectroscopie IR et des tests catalytiques conduit à une connaissance plus complète de ces systèmes complexes, et à la mise en évidence des forces et limites des différentes techniques de caracterisation.
Book Synopsis Caractérisation et quantification de la phase sulfure des catalyseurs d'hydrotraitement by : Anne Gandubert
Download or read book Caractérisation et quantification de la phase sulfure des catalyseurs d'hydrotraitement written by Anne Gandubert and published by . This book was released on 2006 with total page 280 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Ces travaux de thèse concernent la caractérisation, la quantification et la genèse par sulfuration de la phase active de catalyseurs d'hydrotraitement CoMo(P) supportés sur alumine et préparés à partir des sels de cobalt des hétéropolyanions CO2Mo10O38H4 6- et P2Mo5O23 6-. Une méthodologie de caractérisation multitechniques des catalyseurs sulfures a été mise au point en étudiant des échantillons CoMoP à 14 % poids en Mo et à rapport atomique Co/Mo variant de 0.1 à 0.7. Cette méthodologie s'appuie principalement sur l' X-ray photoelectron spectroscopy, la microscopie électronique à transmission et les tests d'hydrogénation du toluène. Les phases présentes sur les échantillons ont été identifiées et quantifiées. Le rôle essentiel de la phase mixte CoMoS dans l'activité hydrogénante des catalyseurs a également été confirmé. Le rapport Co/Mo optimal, pour ce type de précurseur, a été déterminé et est proche de 0.3. Pour ce rapport, la phase active CoMoS correspondrait à des feuillets hexagonaux MoS2 avec 100 % des Mo de bord-S et 50 % des Mo de bord-Mo substitués par le Co. La sulfurabilité de précurseurs CoMo(P) à Co/Mo de 0.5, séchés ou calcinés, a ensuite été étudiée entre 20°C et 600°C. Le mécanisme de sulfuration du Mo s'avère différent pour les catalyseurs avec ou sans phosphore. Concernant le Co, le précurseur CoMo séché présente un comportement singulier avec une sulfurabilité du Co en phase CoMoS dès les basses températures nettement supérieure à celle des autres précurseurs. Malgré ces différences de sulfurabilité, les quatre précurseurs présentent leur état de sulfuration optimal entre 300°C et 400 °C, le CoMo séché se distinguant des trois autres par une proportion de phase CoMoS plus élevée. Ces travaux montrent également que la substitution totale des Mo de bord des feuillets par le Co ne conduit pas à une meilleure activité. Le gain d'activité doit passer par une augmentation du nombre de feuillets partiellement promus, nécessitant une meilleure sulfuration du Mo.
