Etude Par Spectroscopies De Diffusion Raman Et Dabsorption Infrarouge Des Niobates Et Des Tantalates De Metaux Divalents Et Structure De Type Blocs 1 X 2

Author : Mohamad Baker Shoker
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Download or read book Étude Raman de CdxZn1-xSe cubique (x ≤ 0.3) dans le cadre du schéma de percolation written by Mohamad Baker Shoker and published by . This book was released on 2020 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: CdxZn1-xSe est spécial dans la classification admise des spectres Raman des cristaux mixtes semiconducteurs A1-xBxC basée sur les modèles historiques MREI (1-liaison→2-mode) et à clusters (1-liaison→4-mode) décrivant un cristal mixte en termes de continuum uniforme à l'échelle macroscopique selon l'approximation du cristal virtuel (ACV) : il est représentatif du comportement rare 2-liaison→1-mode, vu comme un sous-cas MREI ultimement compact. Cependant, de récentes mesures d'absorption infrarouge révèlent une structure fine, ce qui motive une étude approfondie. Ce travail concerne une étude Raman centrée sur les modes transverses optiques (TO) de cristaux CdxZn1-xSe massifs de structure zincblende (x ≤ 0.3) couvrant à la fois les régimes phonon et phonon-polariton, détectés par diffusion Raman en-arrière et en-avant, respectivement. Un “cadrage” ab initio du régime phonon sous-jacent aux phonon-polaritons est obtenu à composition intermédiaire (x=0.5, 0.3) et dans les limites (Zn,Cd)-diluées (x~0,1; à l'aide de motifs d'impuretés prototypes) à l'aide de grandes supercellules (64 - 216 atomes), avec une attention particulière aux intensités Raman et aux fréquences de vibration, respectivement. Les résultats Raman/ab initio convergent vers un comportement à trois-mode [1 × (Cd - Se), 2 × (Zn - Se)] pour CdxZn1-xSe au-delà des modèles historiques. Ce comportement trouve une explication naturelle dans le cadre de notre modèle à comportement générique 1-liaison→2-mode dit “de percolation”, basé sur une description d'un cristal mixte A1-xBxC à l'échelle mésoscopique en termes de composite de type-AC/BC. Généralement, vue sous l'angle du modèle de percolation, la diffusion Raman ouvre de nouvelles perspectives pour l'étude des cristaux mixtes et laisse espérer la résolution de certaines questions sensibles relatives aux “alliages”. L'une d'entre elles concerne la nature de la substitution atomique, à savoir si celle-ci est idéalement aléatoire ou non. Une autre est d'élucider comment les systèmes complexes sur-réseau engagent localement leur transition de phase structurale induite sous pression. Ces deux questions sont abordées en parallèle dans ce mémoire, avec CdxZn1-xSe comme étude de cas. Une tendance à la séparation de phase, interprétée comme un signe avant-coureur de la transition structurale zincblende/wurtzite (x~0.3) à pression ambiante, est diagnostiquée sur la base du partage déconcertant de la force d'oscillateur Zn-Se disponible entre les deux sous-modes du doublet de percolation correspondant. La déviation par rapport au cas aléatoire est estimée en élaborant une version zincblende du modèle de percolation équipée d'un paramètre d'ordre pertinent k. Le modèle reflète une sensibilité de la vibration Zn-Se à son environnement local (de type ZnSe ou CdSe) à l'échelle des seconds voisins, calcul ab initio à l'appui des spectres Raman de CdxZn1-xSe dans leur dépendance à k (ajusté par recuit simulé). Par ailleurs, le comportement générique 1-liaison⇾2-mode des cristaux mixtes A1-xBxC est utilisé en tant que “mésoscope” sensible pour explorer comment divers cristaux mixtes à base de ZnSe engagent leur transition de phase sous pression (vers rock salt) à l'échelle sub-macroscopique avec un focus sur Zn1-xCdxSe. Le doublet de percolation, qui distingue entre les vibrations d'une liaison donnée en environnement-AC ou -BC, est réactif sous pression : il s'ouvre (Zn1-xBexSe, ZnSe1-xSx) ou se ferme (Zn1-xCdxSe), selon le “taux” de durcissement relatif des deux environnements en question sous pression. Il en résulte une partition des cristaux mixtes semiconducteurs usuels II-VI et III-V. Le cas de la “fermeture”, qui voit le système se stabiliser ante transition à son “point phonon exceptionnel” correspondant à un découplage virtuel des deux sous-oscillateurs mécaniques formant le doublet Raman de percolation, présente un intérêt particulier. [...].