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Etude De La Promotion Des Catalyseurs Cuznal Pour La Production Dalcools Superieurs A Partir Du Biosyngaz
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Book Synopsis Etude de la promotion des catalyseurs CuZnAl pour la production d'alcools supérieurs à partir du biosyngaz by : Jorge Miguel Fernandes Beiramar
Download or read book Etude de la promotion des catalyseurs CuZnAl pour la production d'alcools supérieurs à partir du biosyngaz written by Jorge Miguel Fernandes Beiramar and published by . This book was released on 2013 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Cette thèse porte sur la conception de nouveaux catalyseurs pour la conversion du gaz de synthèse issu de la biomasse en alcools. Il est démontré que les performances des catalyseurs cuivre - zinc dans l'hydrogénation du monoxyde de carbone dépendent de la dispersion de la phase métallique de cuivre. Les performances catalytiques sont fortement influencées par la promotion avec des métaux. L'activité des catalyseurs promus a été corrélée avec la réductibilité du cuivre; un taux de réduction plus élevée conduit à des catalyseurs plus actifs. De plus, la promotion avec le fer, le chrome et le manganèse modifie de manière importante la sélectivité de réaction. Une augmentation spectaculaire de la vitesse d'hydrogénation du monoxyde de carbone a été observée sur les catalyseurs promus avec le fer et a été attribuée à la formation de carbures de fer. La teneur élevée en fer dans ces catalyseurs conduit à une plus grande productivité en alcools qui a été accompagnée d'une activité importante dans la réaction “water-gas-shift”. Les catalyseurs ont montré une stabilité relative en présence du gaz de synthèse contenant du soufre.
Book Synopsis Photocatalytic valorization of biobased alcoholic wastes: a sustainable approach for the generation of green products by : Mahmood Reza Karimi Estahbanati
Download or read book Photocatalytic valorization of biobased alcoholic wastes: a sustainable approach for the generation of green products written by Mahmood Reza Karimi Estahbanati and published by . This book was released on 2019 with total page 220 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Ces dernières années, une attention croissante a été portée à la valorisation de différents types de résidus en produits chimiques à valeur ajoutée. La valorisation des résidus peut non seulement résoudre les problèmes environnementaux croissants et actuels, mais elle peut contribuer également au développement durable de la société. Les résidus alcooliques constituent une catégorie à fort potentiel de valorisation en différents types de produits chimiques. Dans ce contexte, la valorisation photocatalytique des résidus alcooliques est une approche prometteuse du point de vue du développement durable. L'objectif principal de la thèse était d'étudier la valorisation photocatalytique de différents résidus alcooliques biosourcés en produits à valeur ajoutée. À cet égard, ces travaux ont principalement porté sur (i) l'analyse des effets individuels et d'interaction des paramètres opératoires et l'optimisation de la production d'hydrogène à partir de glycérol (ii) l'étude de la cinétique de la production d'hydrogène à partir de glycérol et d'éthanol, (iii) la mise au point de catalyseurs nanocomposites au TiO2 utilisant des biomatériaux à base de carbone (nanotubes de carbone et sphères de carbone) pour la production d'hydrogène à partir de glycérol, et (iv) l'étude du mécanisme et de la cinétique de la valorisation photocatalytique du cyclohexanol en cyclohexanone. Pour la production d'hydrogène à partir du glycérol, les modèles « Réseau de neurones artificiels » ainsi que « Méthode des surfaces de réponses » ont été utilisés pour évaluer l'effet et l'importance des principaux paramètres opératoires (pourcentage de glycérol, catalyseur, et Pt (co-catalyseur), ainsi que pH). La comparaison de ces modèles a révélé une meilleure précision du premier, qui a été par la suite sélectionnée pour une optimisation basée sur un algorithme génétique. La plus grande quantité d'hydrogène produite s'est révélée être à 50% de glycérol dans l'eau (v/v), à une masse de catalyseur de 3,9 g/L, à 3,1% de Pt et à un pH de 4,5. Finalement, une analyse basée sur la méthode de Garson pour évaluer l'importance relative des paramètres opératoires a montré que les pourcentages de glycérol et de catalyseur affectent de façon différente la production d'hydrogène. L'effet des plus importants paramètres opératoires (catalyst loading, glycerol%, intensité de la lumière, and temps) sur la valorisation photocatalytique du glycérol en hydrogène a été analysé et un modèle cinétique a été développé sur la base d'un mécanisme proposé. La capacité du modèle à prédire le taux de production d'hydrogène pour différents substrats, photocatalyseurs et paramètres opératoires a été confirmée en comparant les valeurs calculées avec des données expérimentales de la littérature. Le rôle des composants carbonés (CT) biosourcées en tant que matrice, cocatalyseur et adsorbant dans les composites TiO2@CT a été étudié en utilisant des nanotubes de carbone et des sphères de carbone. L'analyse morphologique a permis d'examiner le rôle de la matrice et d'évaluer la formation uniforme du TiO2 sur le CT. Les expériences photocatalytiques ont été ensuite utilisées pour analyser les rôles du co-catalyseur et de l'adsorbant. Fait intéressant, les résultats ont révélé que l'incorporation de CNT dans un composite de TiO2 pouvait presque doubler le taux de production d'hydrogène (i) en l'absence de Pt ou (ii) à faible concentration en glycérol. Par conséquent, il a été constaté qu'en plus d'être une matrice, le CNT peut jouer deux autres rôles importants, comme co-catalyseur et adsorbant. Pour évaluer la valorisation des résidus alcooliques en produits liquides à valeur ajoutée, la conversion photocatalytique sélective du cyclohexanol en cyclohexanone a été investiguée par des études cinétiques et spectroscopiques. Un mécanisme de réaction a été proposé sur la base des résultats de l'analyse in situ ATR-FTIR et un modèle cinétique a été développé pour prédire le taux de production de cyclohexanone. Une très grande sélectivité de la cyclohexanone a été confirmée à la fois par des analyses spectroscopiques que chromatographiques (HPLC et GC-MS), démontrant que l'approche photocatalytique est une alternative prometteuse pour la production sélective de cyclohexanone. En résumé, les résultats de cette thèse ont montré que la photocatalyse est une alternative prometteuse pour la valorisation des résidus alcooliques biosourcés en produits à valeur ajouté. La conversion photocatalytique de ces résidus peut conduire à la production d'hydrogène comme carburant vert prometteur pour l'avenir. D'autre part, la photocatalyse peut être appliquee pour produire des composes liquides avec une sélectivité élevée.
Book Synopsis Design of Metal Catalysts for Carbon Monoxide Hydrogenation with High Activity, Selectivity and Stability by : Bang Gu
Download or read book Design of Metal Catalysts for Carbon Monoxide Hydrogenation with High Activity, Selectivity and Stability written by Bang Gu and published by . This book was released on 2019 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: La synthèse de Fischer-Tropsch (FT) est l'un des moyens les plus pratiques de convertir les ressources carbonées alternatives, telles que le charbon, la biomasse, le gaz naturel et le gaz de schiste, en carburants et en produits chimiques à haute valeur ajoutée via le gaz de synthèse. Les hydrocarbures issus de la synthèse FT suivent une distribution large Anderson-Schulz-Flory (ASF). C'est donc un grand défi d'améliorer la sélectivité en hydrocarbures spécifiques. En plus de la sélectivité, la stabilité insuffisante des catalyseurs restreint une large implémentation de la synthèse FT dans l'industrie.Les effets dus à la promotion des catalyseurs au fer supporté par des nanotubes de carbone au bismuth et au plomb sur la synthèse directe d'oléfines légères à partir de gaz de synthèse ont été étudiés dans le chapitre 3. Par rapport aux catalyseurs au fer non promus, une vitesse de réaction de Fischer-Tropsch deux fois plus importante et une sélectivité considérablement plus élevée ont été observées. Une migration remarquable des promoteurs lors de l'activation du catalyseur et une décoration des nanoparticules de carbure de fer par les promoteurs ont été mis en évidence.Dans le chapitre 4, en utilisant un large éventail de techniques ex situ et in situ, nous avons découvert, plusieurs effets synergiques majeurs issus du nanoconfinement du fer dans les nanotubes de carbone et de sa promotion au bismuth et au plomb sur la structure et les performances catalytiques. Le nanoconfinement du fer dans les nanotubes de carbone, associé à la promotion au Bi ou au Pb, permet d'obtenir un rendement en oléfines légères dix fois plus élevé. Le nanoconfinement conduit principalement à des meilleures dispersion et stabilité, tandis que l'activité intrinsèque du fer (TOF) reste inchangée. La promotion au Bi et au Pb entraîne une augmentation majeure du TOF dans les catalyseurs confinés et non confinés. Apres l'optimisation, la synthèse Fischer-Tropsch se produit sous pression atmosphérique avec une conversion élevée et une sélectivité accrue en oléfines légères sur les catalyseurs promus et confinés.Dans le chapitre 5, nous avons examiné l'effet de la taille des particules de fer dans les catalyseurs confinés sur la conversion du gaz de synthèse en oléfines Nous avons démontré d'un part, que le TOF augmente lors que la taille des nanoparticules de fer confinés promues ou non-promues augmente de 2.5 à 12 nm. D'autre part, la sélectivité en olefines légères dépend fortement de la promotion. Dans les catalyseurs non-promus, la taille des particules de fer encapsulées dans les nanotubes de carbone ne produit aucun effet notable sur la sélectivité en oléfines légères, tandis que dans les catalyseurs promus au Bi et au Pb, la sélectivité en oléfines légères était supérieure sur les petites nanoparticules de fer et diminuait avec l'augmentation de la taille de nanoparticules.Dans le chapitre 6, nous avons élaboré une nouvelle approche pour la synthèse d'oléfines alpha linéaires lors de la synthèse de FT à basse température sur les catalyseurs à base de Co. Nous avons constaté que la co-alimentation du syngas en acides carboxyliques induisait une modification de la sélectivité et son déplacement vers les oléfines alpha. La sélectivité en olefines alpha atteint 39 % en présence des acides.En fin, nous avons proposé une nouvelle stratégie pour améliorer considérablement la stabilité des catalyseurs Co et Ni pour l'hydrogénation du CO via leur promotion au bismuth. Les catalyseurs promus ont démontré une stabilité exceptionnelle lors de la réaction. Les expériences menées ont révélé l'auto-régénération continue du catalyseur au cours de la réaction via l'oxydation du carbone déposé par l'oxygène généré lors de la dissociation du CO à l'interface de nanoparticules métalliques et du promoteur de bismuth. La formation d'une couche de bismuth protégeait également les nanoparticules métalliques du frittage.
Book Synopsis Transformation sélective du gaz de synthèse en hydrocarbures légers en présence de catalyseurs composites by : YASMIN SORAYA.. AVILA
Download or read book Transformation sélective du gaz de synthèse en hydrocarbures légers en présence de catalyseurs composites written by YASMIN SORAYA.. AVILA and published by . This book was released on 1993 with total page 91 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: LES LIMITATIONS DE LA SYNTHESE D'HYDROCARBURES A PARTIR DE GAZ DE SYNTHESE (REACTION DE FISCHER ET TROPSCH) ONT CONDUIT A ENVISAGER DE NOUVELLES METHODES DE PREPARATION. L'UNE DES SOLUTIONS LES PLUS PROMETTEUSES CONSISTE EN LA SYNTHESE INTERMEDIAIRE DE METHANOL ET D'ALCOOLS SUPERIEURS LEGERS QUI SONT TRANSFORMES EN LA COUPE D'HYDROCARBURES DESIREE DANS UNE DEUXIEME ETAPE. IL FAUT DONC ASSOCIER UN CATALYSEUR DE SYNTHESE D'ALCOOLS, A CARACTERE PLUTOT METALLIQUE, A UN CATALYSEUR D'ACIDITE ET DE POROSITE CONTROLEES DE FACON D'OBTENIR DES OLEFINES, UNE COUPE D'ESSENCE, UNE COUPE DIESEL, ETC..., ET DANS CETTE ETUDE NOUS AVONS EXAMINE LES CAS DE LA SYNTHESE D'OLEFINES LEGERES. LES CATALYSEURS A BASE DE MOLYBDENE SONT DES CATALYSEURS TRES COMPETITIFS POUR LA PRODUCTION D'ALCOOLS LEGERS A PARTIR DE GAZ DE SYNTHESE. ON REMARQUE UN EFFET DETERMINANT DU SUPPORT SUR LES PROPRIETES CATALYTIQUES DU MOLYBDENE; LE SYSTEME MO/ZNO ETANT LE PLUS PERFORMANT POUR L'OBJECTIF RECHERCHE. DE PLUS, L'ADDITION DE POTASSIUM AUGMENTE SIGNIFICATIVEMENT LA SELECTIVITE EN ALCOOLS AU DETRIMENT DE L'ACTIVITE. NEANMOINS CES SYSTEMES CATALYTIQUES PRESENTENT UNE BONNE STABILITE AU MOINS PENDANT LA DUREE DU TEST EFFECTUE (100 HEURES). LE COUPLAGE D'UN TEL CATALYSEUR DE PRODUCTION D'ALCOOLS A UNE MORDENITE CONDUIT A UNE COUPE D'HYDROCARBURES C#2-C#4 AVEC UNE SELECTIVITE N'OBEISSANT PAS A LA LOI D'ANDERSON-SCHULZ-FLORY. L'EFFET DE SYNERGIE OBTENU DEPEND AUTANT DU CATALYSEUR DE PRODUCTION D'ALCOOLS QUE DE LA ZEOLITE. EN EFFET LA SELECTIVITE EN ALCOOLS DU PREMIER CATALYSEUR, LA REACTION DE DEPLACEMENT DU GAZ A L'EAU PEUVENT CONDUIRE A DES PRESSIONS PARTIELLES EN REACTIFS (EN PARTICULIER EN ALCOOL ET EN EAU) TRES DIFFERENTES ET MODIFIER CONSIDERABLEMENT LA CINETIQUE DES REACTIONS SE PRODUISANT AU CONTACT DE LA ZEOLITE. LA CARACTERISATION DE SYSTEMES CATALYTIQUES NOUS PERMET DE CONSTATER QUE LE CATALYSEUR DE SYNTHESE D'ALCOOLS A BASE DE MOLYBDENE EST CERTAINEMENT COMPOSE D'AU MOINS DEUX TYPES D'ESPECES, MO#V#I, MO#I#V, VOIRE D'ESPECES PLUS REDUITES. CELLES-CI SONT RESPECTIVEMENT LES RESPONSABLES DE L'ADSORPTION NON DISSOCIATIVE ET DISSOCIATIVE DE CO AINSI QUE DE L'ACTIVATION DE L'HYDROGENE. CES PROPRIETES SONT D'AILLEURS MODIFIEES PAR LA PRESENCE D'UNE ZEOLITE DU TYPE MORDENITE MEME LORSQU'IL S'AGIT D'UN MELANGE MECANIQUE, LES PROPRIETES FINALES DU SYSTEME ETANT D'AILLEURS FORTEMENT LIEES A L'HOMOGENEITE DE LA PREPARATION
Book Synopsis ETUDE DE LA MISE EN REGIME DES CATALYSEURS A BASE DE CUIVRE ET DE COBALT DESTINES A LA SYNTHESE D'ALCOOLS SUPERIEURS A PARTIR DE CO/H#2 by : FRANCK.. DAUBREGE
Download or read book ETUDE DE LA MISE EN REGIME DES CATALYSEURS A BASE DE CUIVRE ET DE COBALT DESTINES A LA SYNTHESE D'ALCOOLS SUPERIEURS A PARTIR DE CO/H#2 written by FRANCK.. DAUBREGE and published by . This book was released on 1990 with total page pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: LES CATALYSEURS A BASE DE CUIVRE ET DE COBALT (CU-CO-AL-ZN) ACALINISES OU NON, DESTINES A LA SYNTHESE D'ALCOOLS SUPERIEURS A PARTIR DU CO/CO#2/H#2, SE CARACTERISENT LORS DE LEUR PHASE INITIALE DE FONCTIONNEMENT PAR UNE METHANATION TRANSITOIRE IMPORTANTE. A L'ISSUE DE CETTE MISE EN REGIME, LE COMPORTEMENT DU SYSTEME CATALYTIQUE EVOLUE SOIT VERS CELUI D'UN CATALYSEUR DE SYNTHESE DU METHANOL, SOIT VERS CELUI D'UN CATALYSEUR DE SYNTHESE D'HYDROCARBURES OU D'ALCOOLS C#1-C#6 EN MELANGE. L'OBJET DE CE TRAVAIL CONCERNE L'ETUDE DES PARAMETRES REACTIONNELS ET STRUCTURAUX QUI REGISSENT LES TRANSFORMATIONS DU SYSTEME CATALYTIQUE CONDUISANT A DE TELS COMPORTEMENTS. POUR CETTE ETUDE, LA PREPARATION ET LA CARACTERISATION PAR DX, STEM, TPR ET ESCA DE SYSTEME MODELES A ETE ENTREPRISE. LE COMPORTEMENT DE CES SYSTEMES MODELES, EN SYNTHESE CO/H#2 SOUS PRESSION ET VIS-A-VIS DE REACTIONS TESTS A ETE EXAMINE. L'IMPORTANCE DU RAPPORT ZN/CO DE SURFACE SUR L'ORIENTATION DES SELECTIVITES EN SYNTHESE CO/H#2 A ETE DEGAGE. APRES MISE EN REGIME, LE COMPORTEMENT DE CES SYSTEMES APPARAIT LIE AU DEPOT D'ENTITES CARBONNEES ET A LA PLUS OU MOINS GRANDE STABILITE DES LISTES BIMETALLIQUES CUIVRE-COBALT SELON LA FORMULATION
Book Synopsis PRODUCTION SELECTIVE D'ALCOOLS SUPERIEURS SUR CATALYSEURS A BASE DE COBALT-CUIVRE by : SAID.. BOUJANA
Download or read book PRODUCTION SELECTIVE D'ALCOOLS SUPERIEURS SUR CATALYSEURS A BASE DE COBALT-CUIVRE written by SAID.. BOUJANA and published by . This book was released on 1989 with total page pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: ETUDE DE CATALYSEURS COBALT-CUIVRE POUR L'OBTENTION D'ALCOOLS SUPERIEURS (C#1-C#5) A PARTIR DU GAZ DE SYNTHESE. QUATRE DOMAINES COMPLEMENTAIRES ONT ETE ABORDES: REACTIVITE, PREPARATION DE NOUVELLES FORMULATIONS CATALYTIQUES, CARACTERISATION ET ETUDES MECANISTIQUES POUR METTRE AU POINT DE NOUVEAUX CATALYSEURS A BASE DE COBALT ET DE CUIVRE ET DE PROPOSER A PARTIR DE TESTS SIMPLES DES CORRELATIONS PREDICTIVES POUR L'ACTIVITE, LA SELECTIVITE ET LA CROISSANCE DE CHAINE ALCOOLS. COMPARAISON DES PERFORMANCES DES CATALYSEURS EN REACTEUR LIT FIXE ET REACTEUR SLURRY. ADDITION DE TERRES RARES ET/OU DE MOLYBDENE
Book Synopsis SYNTHESE D'ALCOOLS SUPERIEURS SUR CATALYSEURS MODELES A BASE DE COBALT by : ANTONIO JOSE.. GOMEZ COBO
Download or read book SYNTHESE D'ALCOOLS SUPERIEURS SUR CATALYSEURS MODELES A BASE DE COBALT written by ANTONIO JOSE.. GOMEZ COBO and published by . This book was released on 1990 with total page pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: DANS LE CADRE DE L'ETUDE DE LA SYNTHESE D'ALCOOLS SUPERIEURS A PARTIR DE MONOXYDE DE CARBONE ET HYDROGENE, DES SOLIDES MODELES A BASE DE COBALT ONT ETE PREPARES AVEC DES TENEURS VARIABLES EN PROMOTEURS CUIVRE ET SODIUM. LORS DE L'ACTIVATION SOUS HYDROGENE IL EST MONTRE D'UNE PART QUE LE CO EST PLUS FACILEMENT REDUIT EN PRESENCE DE CU OU NA ET D'AUTRE PART QUE LES EFFETS DE CES PROMOTEURS SUR LA DISPERSION DE LA PHASE METALLIQUE SONT OPPOSES: L'ADDITION DE L'ALCALIN AUGMENTANT LA TAILLE DES GRAINS DE CO METALLIQUE, ALORS QUE LE CU FAVORISE LA DISPERSION. LE COMPORTEMENT DES CATALYSEURS EN REACTION D'HYDROGENATION DU CO SOUS PRESSION (50 BARS) EST ANALYSE EN LIAISON AVEC LA CARACTERISATION IN SITU DE L'ETAT MORPHOLOGIQUE DU CO PAR MESURES MAGNETIQUES. LES CATALYSEURS AL-CO-CU FAIBLEMENT ALCALINISES CONDUISENT A LA MEILLEURE PRODUCTIVITE ET SELECTIVITE EN ALCOOLS SUPERIEURS. UNE INTERPRETATION BASEE SUR LA PRESENCE SIMULTANEE DES SITES COCU-CO ET CO-CO...NA (FAVORISANT L'INSERTION DU CO DANS LES CHAINES ALKYLES-COCU) EST PROPOSEE. L'ADJONCTION DE FORTES TENEURS EN NA ENTRAINE UNE CARBONYLATION ET UNE CARBURATION PROFONDE DU CO EN COURS DE REACTION. EN CONCLUSION, LES EFFETS DU CU ET DU NA SUR LA MORPHOLOGIE ET LES PERFORMANCES CATALYTIQUES DES SOLIDES A BASE DE CO DEPENDENT FORTEMENT DES DISTRIBUTIONS RESPECTIVES DE CES PROMOTEURS, LA TENEUR EN ALCALIN ETANT DETERMINANTE POUR L'OPTIMISATION DU RENDEMENT EN ALCOOLS SUPERIEURS
Book Synopsis SYNTHESE D'ALCOOLS SUPERIEURS A PARTIR DE CO+H2 SUR DES CATALYSEURS A BASE DE CUIVRE ET DE METAUX DE TRANSITION by : WEI.. CHU
Download or read book SYNTHESE D'ALCOOLS SUPERIEURS A PARTIR DE CO+H2 SUR DES CATALYSEURS A BASE DE CUIVRE ET DE METAUX DE TRANSITION written by WEI.. CHU and published by . This book was released on 1991 with total page pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: CE TRAVAIL A CONTRIBUE A LA MISE AU POINT DE CATALYSEURS BIMETALLIQUES PERMETTANT LA SYNTHESE D'ALCOOLS SUPERIEURS A PARTIR DE CO+H2. LES ETUDES MECANISTIQUES ONT MONTRE QUE LA SYNTHESE D'ALCOOLS SUPERIEURS C2-C5 POUVANT ETRE EFFECTUEE SUR DES CATALYSEURS BISITES QUI ASSOCIENT LE CUIVRE (GENERATEUR DES ESPECES FORMYLES) ET UN METAL FAVORISANT LA FORMATION D'ENTITES CABENIQUES ET L'INSERTION DE L'ENTITE FORMYLE DANS LA LIAISON CARBENE-METAL. LES SYSTEMES A BASE DE CUIVRE ET DE COBALT EN PRESENCE D'UN SUPPORT PYROCHLORE LA2ZR207 OU OXYDE D'YTTRIUM REPONDENT A CE CONCEPT. CES CATALYSEURS CONDUISENT A DES SELECTIVITES EN ALCOOLS DE 33-38%, COMPRENANT 40-52% D'ALCOOLS SUPERIEURS C2-C5. L'ADDITION D'UN PROMOTEUR TEL LE MOLYBDENE EST FAVORABLE SUR LE PLAN DE L'ACTIVITE TOTALE ET DE LA SELECTIVITE EN ALCOOLS QUI PEUT ATTEINDRE 53% DANS CE CAS. L'EFFET DES COMPOSANTS DU CATALYSEUR ET DES AJOUTS A ETE EXAMINE EN TPR ET TPD DE CH3CH0, ET DISCUTE EN RELATION AVEC UN MECANISME DE TYPE HYDROFORMYLATION
Book Synopsis SYNTHESE D'ALCOOLS SUPERIEURS A PARTIR DE (CO + H::(2)) by : PIERRE.. GRANDVALLET
Download or read book SYNTHESE D'ALCOOLS SUPERIEURS A PARTIR DE (CO + H::(2)) written by PIERRE.. GRANDVALLET and published by . This book was released on 1985 with total page 290 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: REVUE DES METHODES DE SYNTHESE, EN PARTICULIER DU TYPE FISCHER-TROPSCH. PREPARATION DE CATALYSEURS CO-CU-ALUMINE, LA COPRECIPITATION EST LA METHODE LA PLUS SATISFAISANTE, AVEC UNE ACTIVATION THERMIQUE SOUS GAZ INERTE. EVALUATION DES ACTIVITES SUR LA DECOMPOSITION DU METHANOL; MECANISME DE REACTION ET ROLE DE LA POROSITE. ON TESTE AUSSI L'ACTIVITE DE DIVERS AUTRES SOLIDES POUR LA SYNTHESE D'ALCOOLS
Book Synopsis Production durable d'hydrogène par reformage à la vapeur de glycérol sur catalyseurs à base d'un déchet métallurgique by : Ommolbanin Ali Zadeh Sahraei
Download or read book Production durable d'hydrogène par reformage à la vapeur de glycérol sur catalyseurs à base d'un déchet métallurgique written by Ommolbanin Ali Zadeh Sahraei and published by . This book was released on 2022 with total page 234 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Les crises liées à la dégradation de l'environnement et à la diminution des ressources naturelles renforcent la nécessité de prolonger la durée de vie de tout matériau résiduel ou sous-produit indésirable dans les systèmes de production et de consommation. Dans ce contexte, l'idée de développer de nouveaux catalyseurs en utilisant des déchets solides industriels est un sujet émergent, qui s'inscrit bien dans le concept de développement durable. D'autre part, en raison des progrès rapides de la technologie, de l'industrie et de l'information, l'offre en énergie sera difficilement capable de répondre à la demande mondiale croissante. L'importance de fournir cette énergie de manière durable afin de rencontrer les objectifs des efforts mondiaux de lutte contre les changements climatiques a renforcé l'intérêt pour le développement de biocarburants hydrocarbonés renouvelables tels que le biodiesel. Au cours des dernières décennies, avec la croissance de la production de biodiesel, le monde a été confronté à un excédent de glycérol comme sous-produit résiduel provenant du processus de production commun de transestérification. Afin de réduire l'impact environnemental négatif de cet excédent de glycérol et d'accroître la rentabilité de l'industrie du biodiesel, ce déchet devrait être impliqué dans une économie circulaire environnementale et durable. De récentes recherches ont démontré qu'il existe un grand potentiel pour l'utilisation du glycérol résiduel du biodiesel dans le secteur des énergies renouvelables. Il est possible d'y parvenir par divers procédés, notamment la gazéification, la pyrolyse, la combustion, la liquéfaction et le reformage à la vapeur. Parmi ceux-ci, le reformage à la vapeur est considéré comme l'une des méthodes les plus prometteuses pour convertir le glycérol en hydrogène (en tant que vecteur d'énergie verte et matière première essentielle dans les raffineries et les industries chimiques), car sa mise à l'échelle industrielle ne nécessiterait pas de modifications importantes des infrastructures de reformage du gaz naturel existantes. Compte tenu de l'importance de ces enjeux, cette thèse se penche sur le développement de nouveaux catalyseurs par la valorisation d'un résidu solide métallurgique (UGSO) pour la production d'hydrogène (syngas) via le reformage à la vapeur de glycérol (GSR). Plus précisément, les trois principaux objectifs de cette étude sont les suivants: (i) l'étude du potentiel de l'UGSO comme support/promoteur pour catalyseurs à base de Ni (Ni-UGSO), (ii) l'analyse approfondie de l'effet des paramètres de synthèse du catalyseur (charge de métal actif et méthode de préparation) sur les propriétés physico-chimiques et la performance du catalyseur, ainsi que l'étude de l'effet de la température de réaction en examinant le rôle des principales réactions secondaires dans le réseau réactionnel du procédé reformage (y compris les réactions de water-gas shift (WGS), de Boudouard, de méthanisation du CO et du CO2, et la réaction inverse de WGS), et (iii) la comparaison des caractéristiques structurelles et de la performance catalytique du Ni-UGSO avec celles des catalyseurs à base de métaux nobles(Ru-UGSO et Rh-UGSO) reconnus comme hautement efficaces dans les procédés de reformage à la vapeur. (i) Le catalyseur préparé par l'incorporation de 12,5 % massique de Ni dans l'UGSO a été évalué pour l'application dans le procédé de GSR dans des conditions opératoires spécifiques suggérées comme optimales par l'analyse thermodynamique (T=580 °C, P=1 bar, et S/C=3). En comparant avec un catalyseur commercial de reformage à la vapeur à base de Ni, les résultats furent prometteurs, notamment en termes de formation de coke. Les principales propriétés intéressantes du catalyseur Ni-UGSO ont été suggérées comme étant : (i) la dispersion et l'ancrage des particules de Ni par la formation d'oxydes mixtes nickel-fer ainsi que nickel-magnésium, (ii) l'absence de phases métalliques libres par la formation d'alliages Ni-Fe après un prétraitement de réduction, et (iii) le caractère basique de l'UGSO dû à la présence d'oxydes tels que MgO, CaO, K2O et MnO, qui pourrait favoriser l'adsorption dissociative de l'eau et la réaction de WGS. Ces résultats ont prouvé la capacité de l'UGSO promu par le Ni à agir comme un puissant catalyseur dans le procédé de GSR. (ii) Les résultats d'une étude détaillée sur les effets des paramètres de synthèse sur la performance du catalyseur Ni-UGSO ont révélé que la meilleure performance catalytique GSR a été obtenue en incorporant 5 % massique de Ni par la méthode d'imprégnation à l'état solide (SSI-5%Ni-UGSO), où des oxydes mixtes nickel-fer avec un rapport Ni/Fe optimal (comme NiFe2O4) et des oxydes mixtes nickel-magnésium riches en Mg (comme 3MgO.NiO) ont été formés. La performance supérieure du catalyseur SSI-5%Ni-UGSO optimisé est principalement due à (i) l'effet synergique entre le Ni et les espèces d'oxyde de fer partiellement réduites sur les sites actifs Ni-Fe[indice x]O[indice y] (plutôt que les alliages métalliques Ni et/ou NiFe) où le glycérol est activé sur les espèces Ni et les atomes d'oxygène sont fournis à l'intermédiaire carboné à partir du Fe[indice x]O[indice y] voisin, et (ii) aux propriétés fondamentales du MgO en contact étroit avec le Ni, qui favorise la dissociation de l'eau en groupes hydroxyle et aide à gazéifier les précurseurs de coke déposés sur la surface du catalyseur. Pour des températures supérieures à 580 °C, des conversions presque complètes du glycérol en produits gazeux ont été obtenues avec le catalyseur SSI-5%Ni-UGSO dans les conditions opératoires choisies (S/C=3, FI=1.1, GHSV=10,966 cm3 (STP) gcat−1 h−1). Un rendement en H2 plus élevé (80.7 %) et une très faible formation de coke (0.59 mg[indice coke] h−1(m2/g[indice cat])−1) sont des avantages de l'opération à 580 °C en favorisant la réaction WGS, tandis que l'augmentation de la température à 730 °C permet de supprimer presque entièrement la formation de coke (0.18 mg[indice coke] h−1(m2/g[indice cat])−1) principalement en limitant la réaction de Boudouard, avec l'inconvénient d'un rendement en hydrogène plus faible (59.4 %). (iii) Les résultats d'une étude exhaustive sur la performance des catalyseurs UGSO promus au M (M= 1%Ru, 1%Rh, 5%Ni) ont révélé que la tendance du métal incorporé à interagir avec les oxydes contenant du Mg/Fe déjà existants dans l'UGSO joue un rôle crucial (i) dans la disponibilité de surface du métal correspondant, (ii) les changements structurels après réduction et (iii) la stabilité du catalyseur. En plus d'offrir une meilleure stabilité, le catalyseur 5% Ni-UGSO a montré une performance (conversion du glycérol en produits gazeux de 100% et rendement en H2 de 74%) comparable à celle de 1% Rh-UGSO (100% et 78%, respectivement) ou même dépassant celle de 1% Ru-UGSO (94% et 71%, respectivement), en tant que catalyseurs à base de métaux nobles. Une coopération synergique entre les métaux incorporés (M) et les espèces contenant du Fe/Mg au sein de l'UGSO a permis d'améliorer l'activation du glycérol et de l'eau. Les résultats plus faibles observés pour Ru-UGSO pourraient s'expliquer par un manque de propension à l'interaction MgO-RuO2 sur la surface de l'UGSO. Compte tenu du prix nettement inférieur du Ni par rapport au Rh (1/5526 du prix moyen du Rh en 2018), un rendement en hydrogène légèrement supérieur (78 contre 74 %) et une différence insignifiante dans la formation de coke (0 contre 0,01 g[indice coke] h−1 gcat−1) ne justifient pas économiquement l'utilisation du catalyseur 1 % Rh-UGSO à la place de 5 % Ni-UGSO. En conclusion, les résultats présentés dans cette thèse prouvent la capacité de l'UGSO comme support/promoteur prometteur dans la formulation de catalyseurs actifs, sélectifs, stables et rentables pour la production d'hydrogène via le procédé de GSR, spécialement en raison de(i) la présence d'oxydes (principalement des oxydes de magnésium et de fer) reconnus pour leur capacité à éviter la formation de carbone (la principale cause de désactivation du catalyseur dans le reformage à la vapeur des hydrocarbures oxygénés) et (ii) sa structure cristalline de type spinelle avec des cations métalliques échangeables distribués de manière homogène, qui peut fournir une bonne matrice pour la dispersion de métaux actifs conduisant à une coopération synergique entre les particules de métaux actifs incorporées (en particulier le Ni, très accessible et bon marché) et les autres constituants déjà présents dans l'UGSO. De telles approches, dans lesquelles les déchets industriels issus de divers procédés sont utilisés ensemble pour des applications environnementales, sont non seulement cohérentes avec les concepts d'écologie industrielle et de développement durable, mais sont également classées comme le niveau le plus sophistiqué de valorisation des déchets.
