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Developpement De Catalyseurs Monolithiques Structures Du Type Co C Mousse Pour Le Procede De Synthese Fischer Tropsch
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Book Synopsis Développement de catalyseurs monolithiques structurés du type Co/C/mousse pour le procédé de synthèse Fischer-Tropsch by : Amel Cydric Ghogia
Download or read book Développement de catalyseurs monolithiques structurés du type Co/C/mousse pour le procédé de synthèse Fischer-Tropsch written by Amel Cydric Ghogia and published by . This book was released on 2021 with total page 341 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: La consommation mondiale d'énergie, en particulier celle d'origine fossile, ne cesse d'augmenter en raison de la croissance démographique rapide et du développement industriel. Afin de répondre à cette demande croissante en énergie, de façon durable, la synthèse Fischer-Tropsch (FTS) est une voie alternative qui permet la conversion du gaz de synthèse biosourcé (H2/CO) en hydrocarbures liquides ayant un faible impact environnemental. Ce gaz de synthèse peut être produit par la gazéification de la biomasse ou par le reformage catalytique du biogaz issu de la digestion anaérobie. La FTS est un procédé fortement exothermique et peut rencontrer des problèmes liés aux pertes de charge au sein de réacteurs tubulaires à lit fixe. L'exothermicité de la réaction entraine la formation de points chauds qui contribuent à la désactivation du catalyseur et à une perte en productivité du procédé. De plus, le contrôle de la sélectivité est également un enjeu majeur en FTS. Cette étude porte sur le développement de catalyseurs multi-composants innovants pour la FTS. Les catalyseurs contiennent des nanoparticules de cobalt de morphologie particulière contrôlée, qui sont dispersées sur des matériaux carbonés (Co/C), ces derniers étant fixés sur la surface de mousses métalliques dont la forme, la taille et la porosité sont contrôlables. Ces catalyseurs ont été produits en se basant sur des études qui ont permis une optimisation de leurs caractéristiques. Dans un premier temps, une étude sur le choix du type de support carboné a été réalisée. Pour cela, différents catalyseurs à base de cobalt supportés sur des supports carbonés oxydés (nanotubes de carbone CNT, matériau fibreux FM et nanofibres de carbone CNF) ont été préparés, caractérisés et testés en FTS. Les supports CNT et FM ont été retenus car les catalyseurs correspondants présentent les meilleures performances en FTS grâce au phénomène de spillover d'hydrogène (H-spillover). Ensuite, nous avons examiné l'influence du précurseur (nitrate et acétate) de cobalt et du solvant d'imprégnation (eau et éthanol) sur la structure des catalyseurs Co/CNT. Des corrélations structures-performances en tenant en compte des caractéristiques qui influencent les performances du catalyseur ont été établies. Un TOF élevé a été mesuré sur le catalyseur Co/CNT contenant une partie importante de petites particules (4-5) confinées de Co, préparé à partir du nitrate de cobalt dans l'éthanol. Par la suite, la croissance de nanofils de Co de structure cristallographique hcp a été réalisée sur les catalyseurs Co/CNT et Co/FM. Les nanofils Co-hcp ont permis d'améliorer simultanément le TOF et la sélectivité en C5+ (SC5+) des catalyseurs Co-hcp/C par rapport aux catalyseurs Co/C. Enfin, des catalyseurs structurés du type Co/C/NiCr ont été développés en déposant les catalyseurs poudres Co/CNT et Co/FM sur des mousses monolithiques d'alliage nickel-chrome (NiCr) par « dip-coating ». La voie colloïdale a également été utilisée pour l'élaboration d'un autre catalyseur structuré du type Co-hcp/NiCr par croissance directe des nanofils Co-hcp sur la mousse. Les catalyseurs structurés Co/C/NiCr ont montré non seulement une meilleure activité et SC5+ mais aussi une meilleure stabilité par rapport aux catalyseurs poudres Co/C. En fait, les mousses métalliques favorisent le transfert de chaleur et donc permettent une meilleure homogénéisation de la température dans le lit catalytique qui limite le frittage de la phase active et donc la désactivation. Le catalyseur Co-hcp/NiCr obtenu par croissance directe sur les mousses par voie colloïdale a montré une excellente SC5+ proche de 100%, mais une désactivation notable a eu lieu. Ce travail constitue la toute première étude sur des catalyseurs Co/C/NiCr en FTS et confirme le rôle pivot joué par les mousses métalliques dans l'intensification des réactions exothermiques comme la FTS.
Book Synopsis Catalyst Structure and Method of Fischer-tropsch Synthesis by :
Download or read book Catalyst Structure and Method of Fischer-tropsch Synthesis written by and published by . This book was released on 2002 with total page pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: The present invention includes Fischer-Tropsch catalysts, reactions using Fischer-Tropsch catalysts, methods of making Fischer-Tropsch catalysts, processes of hydrogenating carbon monoxide, and fuels made using these processes. The invention provides the ability to hydrogenate carbon monoxide with low contact times, good conversion rates and low methane selectivities. In a preferred method, the catalyst is made using a metal foam support.
Book Synopsis Design of Metal Catalysts for Carbon Monoxide Hydrogenation with High Activity, Selectivity and Stability by : Bang Gu
Download or read book Design of Metal Catalysts for Carbon Monoxide Hydrogenation with High Activity, Selectivity and Stability written by Bang Gu and published by . This book was released on 2019 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: La synthèse de Fischer-Tropsch (FT) est l'un des moyens les plus pratiques de convertir les ressources carbonées alternatives, telles que le charbon, la biomasse, le gaz naturel et le gaz de schiste, en carburants et en produits chimiques à haute valeur ajoutée via le gaz de synthèse. Les hydrocarbures issus de la synthèse FT suivent une distribution large Anderson-Schulz-Flory (ASF). C'est donc un grand défi d'améliorer la sélectivité en hydrocarbures spécifiques. En plus de la sélectivité, la stabilité insuffisante des catalyseurs restreint une large implémentation de la synthèse FT dans l'industrie.Les effets dus à la promotion des catalyseurs au fer supporté par des nanotubes de carbone au bismuth et au plomb sur la synthèse directe d'oléfines légères à partir de gaz de synthèse ont été étudiés dans le chapitre 3. Par rapport aux catalyseurs au fer non promus, une vitesse de réaction de Fischer-Tropsch deux fois plus importante et une sélectivité considérablement plus élevée ont été observées. Une migration remarquable des promoteurs lors de l'activation du catalyseur et une décoration des nanoparticules de carbure de fer par les promoteurs ont été mis en évidence.Dans le chapitre 4, en utilisant un large éventail de techniques ex situ et in situ, nous avons découvert, plusieurs effets synergiques majeurs issus du nanoconfinement du fer dans les nanotubes de carbone et de sa promotion au bismuth et au plomb sur la structure et les performances catalytiques. Le nanoconfinement du fer dans les nanotubes de carbone, associé à la promotion au Bi ou au Pb, permet d'obtenir un rendement en oléfines légères dix fois plus élevé. Le nanoconfinement conduit principalement à des meilleures dispersion et stabilité, tandis que l'activité intrinsèque du fer (TOF) reste inchangée. La promotion au Bi et au Pb entraîne une augmentation majeure du TOF dans les catalyseurs confinés et non confinés. Apres l'optimisation, la synthèse Fischer-Tropsch se produit sous pression atmosphérique avec une conversion élevée et une sélectivité accrue en oléfines légères sur les catalyseurs promus et confinés.Dans le chapitre 5, nous avons examiné l'effet de la taille des particules de fer dans les catalyseurs confinés sur la conversion du gaz de synthèse en oléfines Nous avons démontré d'un part, que le TOF augmente lors que la taille des nanoparticules de fer confinés promues ou non-promues augmente de 2.5 à 12 nm. D'autre part, la sélectivité en olefines légères dépend fortement de la promotion. Dans les catalyseurs non-promus, la taille des particules de fer encapsulées dans les nanotubes de carbone ne produit aucun effet notable sur la sélectivité en oléfines légères, tandis que dans les catalyseurs promus au Bi et au Pb, la sélectivité en oléfines légères était supérieure sur les petites nanoparticules de fer et diminuait avec l'augmentation de la taille de nanoparticules.Dans le chapitre 6, nous avons élaboré une nouvelle approche pour la synthèse d'oléfines alpha linéaires lors de la synthèse de FT à basse température sur les catalyseurs à base de Co. Nous avons constaté que la co-alimentation du syngas en acides carboxyliques induisait une modification de la sélectivité et son déplacement vers les oléfines alpha. La sélectivité en olefines alpha atteint 39 % en présence des acides.En fin, nous avons proposé une nouvelle stratégie pour améliorer considérablement la stabilité des catalyseurs Co et Ni pour l'hydrogénation du CO via leur promotion au bismuth. Les catalyseurs promus ont démontré une stabilité exceptionnelle lors de la réaction. Les expériences menées ont révélé l'auto-régénération continue du catalyseur au cours de la réaction via l'oxydation du carbone déposé par l'oxygène généré lors de la dissociation du CO à l'interface de nanoparticules métalliques et du promoteur de bismuth. La formation d'une couche de bismuth protégeait également les nanoparticules métalliques du frittage.
Book Synopsis Structural Effects in Fischer-Tropsch Synthesis Over Bimetallic Supported Catalysts by : Billy K. Huh
Download or read book Structural Effects in Fischer-Tropsch Synthesis Over Bimetallic Supported Catalysts written by Billy K. Huh and published by . This book was released on 1985 with total page 616 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt:
Book Synopsis Preparation and Properties of Supported Fischer-Tropsch Catalysts by : Jan van de Loosdrecht
Download or read book Preparation and Properties of Supported Fischer-Tropsch Catalysts written by Jan van de Loosdrecht and published by . This book was released on 1995 with total page 157 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt:
Book Synopsis Development of Kinetics, Mathematical Model and Optimization of Fischer-Tropsch Synthesis on Cobalt-based Catalyst by : Nima Moazami
Download or read book Development of Kinetics, Mathematical Model and Optimization of Fischer-Tropsch Synthesis on Cobalt-based Catalyst written by Nima Moazami and published by . This book was released on 2015 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt:
Book Synopsis Fischer-Tropsch Synthesis Via Co-MOF-74-derived Catalysts and Catalytic Membranes by : Michael Robert Rawlins
Download or read book Fischer-Tropsch Synthesis Via Co-MOF-74-derived Catalysts and Catalytic Membranes written by Michael Robert Rawlins and published by . This book was released on 2022 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt:
Book Synopsis Development of Ru/ZSM-5 Catalysts for Fischer-Tropsch Synthesis by : Jianyu Shen
Download or read book Development of Ru/ZSM-5 Catalysts for Fischer-Tropsch Synthesis written by Jianyu Shen and published by . This book was released on 1992 with total page 484 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt:
Book Synopsis New Technology Development for Advanced "Clean" Solid Catalysts for Fischer-Tropsch Synthesis by : Mengnan Lu
Download or read book New Technology Development for Advanced "Clean" Solid Catalysts for Fischer-Tropsch Synthesis written by Mengnan Lu and published by . This book was released on 2015 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Fischer-Tropsch (FT) synthesis converts syngas into liquid hydrocarbons over cobalt catalyst for new ultraclean alternative fuels. The syngas can be produced from both fossil and renewable resources. The catalysts for FT synthesis are currently prepared by chemical ways like impregnation etc. All these routes involve toxic solvents and high temperature retreatment. Because of lower cost, reduced energy requirements and environmental pollution, the mechano-chemistry has a number of advantages for the synthesis of heterogeneous catalysis compared to conventional techniques. In this study, the mechano-chemical method was used to prepare alumina supported cobalt catalysts for FT synthesis. Differently to the conventional catalyst preparation, the deposition of active phase did not involve any solvent in the proposed method. The goal of this work is to obtain efficient FT catalysts and to simplify catalyst synthesis by reducing the number of preparation steps. The project involves innovative method of synthesis of catalysts in three different mechanical working processes in dry context. The process of mechano-chemistry to synthesize the catalyst for FT reaction was developed. The operating conditions for the control of the coating technique were identified through optimal conditions study by statistical analysis. Moreover, characterizations were studied to understand the basic mechanisms behind deposition of particles on the interface. Catalytic performance tests were estimated in a mili-fixed bed reactor; Optimization algorithm of parameters in a mechanical process was carried out via deriving target formula about energy and material size.
Book Synopsis Non-racemic Nitrogen-based Cations in Asymmetric Chemistry by : Jérôme Vachon
Download or read book Non-racemic Nitrogen-based Cations in Asymmetric Chemistry written by Jérôme Vachon and published by . This book was released on 2006 with total page 245 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Le développement de procédés énantiosélectifs utilisant des composés purement organiques comme catalyseur connaît un intérêt toujours grandissant. Le but de ce travail de thèse est de synthétiser de nouveaux catalyseur non-racémiques, dont la structure sera basée sur un motif de type diphényle azépine doublement pontés qui n'avait jamais été appliqué en organocatalyse. Après une étude configurationnelle de ce type de composés, nous avons démontré qu'il est possible en quelques étapes de synthèse d'obtenir des catalyseurs de type iminium pour l'epoxidation asymétrique d'oléfines ainsi que des catalyseurs de type ammonium pour la catalyse par transfert de phase. Dans les deux cas, le contre ion spécifique de ces cations joue un rôle primordial. Enfin, la synthèse et la résolution d'une autre classe de composés potentiellement intéressant pour la catalyse par transfert de phase, les diquats, a été effectuée.
Book Synopsis Non-racemic Nitrogen-based Cations in Asymmetric Chemistry by :
Download or read book Non-racemic Nitrogen-based Cations in Asymmetric Chemistry written by and published by . This book was released on with total page pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Le développement de procédés énantiosélectifs utilisant des composés purement organiques comme catalyseur connaît un intérêt toujours grandissant. Le but de ce travail de thèse est de synthétiser de nouveaux catalyseur non-racémiques, dont la structure sera basée sur un motif de type diphényle azépine doublement pontés qui n'avait jamais été appliqué en organocatalyse. Après une étude configurationnelle de ce type de composés, nous avons démontré qu'il est possible en quelques étapes de synthèse d'obtenir des catalyseurs de type iminium pour l'epoxidation asymétrique d'oléfines ainsi que des catalyseurs de type ammonium pour la catalyse par transfert de phase. Dans les deux cas, le contre ion spécifique de ces cations joue un rôle primordial. Enfin, la synthèse et la résolution d'une autre classe de composés potentiellement intéressant pour la catalyse par transfert de phase, les diquats, a été effectuée.
Book Synopsis Morphogenesis of MgCl2-supported Catalysts by : Audrey Di Martino
Download or read book Morphogenesis of MgCl2-supported Catalysts written by Audrey Di Martino and published by . This book was released on 2006 with total page 299 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Ce travail de recherche est dédié à l'étude de la morphogenèse des macroparticules produites dans les très court temps de polymérisation des oléfines (de 40 ms à 1,5 s) sur catalyseur Ziegler-Natta supporté. L'objectif de ce travail a été de développer des outils d'étude spécifiques (un réacteur et un modèle) pour répondre à la question : " Quelles peuvent être les interactions entre la morphologie du catalyseur, les conditions de procédés appliquées, la vitesse de polymérisation intrinsèque du système, la morphologie des macroparticules en croissance et les propriétés du polymère naissant? ". Dans le Chapitre 1, nous avons examiné l'évolution de la morphologie des particules dès les premiers instants de polymérisation via une critique bibliographique. Le Chapitre 2 est dédié aux mécanismes de croissance des particules, aux procédés contrôlant le développement de la morphologie de celles-ci, ainsi qu'à la compréhension des facteurs affectant la structure du polymère. Les fonctions " cinétiques " et " clichés instantanés " de la technique de type " quenched-flow " que nous avons développée nous ont permis de fournir de nouveaux éléments pour élucider les modes de fragmentation et de croissance de la macroparticule. Dans le Chapitre 3, nous avons examinés et discutés du potentiel d'une approche de modélisation de type multi-échelle. Chaque niveau que nous avons définis contribue à la prédiction, la description et/ou la quantification du modèle de comportement de notre macroparticule composite. Enfin, dans le Chapitre 4, nous récapitulons les grandes conclusions de nos travaux et proposons de nouveaux axes de développements.
Book Synopsis Synthèse de nano-catalyseurs hybrides à base de cobalt pour la catalyse Fischer-Tropsch by : Justine Harmel
Download or read book Synthèse de nano-catalyseurs hybrides à base de cobalt pour la catalyse Fischer-Tropsch written by Justine Harmel and published by . This book was released on 2016 with total page pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: En raison de la raréfaction des ressources de pétrole et des variations des prix avec le contexte géopolitique, la réaction de catalyse de Fischer-Tropsch qui permet la production d'hydrocarbures à partir du mélange syngas des gaz CO et H2 en présence d'un catalyseur à base de fer ou de cobalt, présente aujourd'hui un regain d'intérêt tant de la part des industriels que des académiques. Bien que découverte en 1923 par les allemands Franz Fischer et Hans Tropsch, les mécanismes qui entrent en jeu lors de cette réaction et les paramètres importants des propriétés des catalyseurs demeurent encore incertains. Dans ce contexte, les travaux présentés dans cette thèse visent à étudier l'impact de paramètres tels que la structure cristallographique et la forme de nano-objets de cobalt, phase active du catalyseur pour cette réaction. Ceci passe par la synthèse de catalyseurs modèles à base de nano-objets de cobalt et l'étude de leurs propriétés catalytiques. Dans un premier temps, la préparation d'un catalyseur à base de cobalt présentant une structure cristallographique hcp et une morphologie anisotrope a été réalisée, via une voie de synthèse par décomposition d'un précurseur organométallique de cobalt, conduisant à la formation de nano-objets de cobalt anisotropes. Puis, des tests catalytiques ont été réalisés en réacteur slurry, en collaboration avec un partenaire industriel, l'IFP-EN. Cela a permis la réalisation de tests Fischer-Tropsch en conditions proches des conditions industrielles réelles. Ces études ont permis de mettre en évidence la très grande stabilité de ces catalyseurs en comparaison à des catalyseurs de référence.Enfin, différents catalyseurs à base de cobalt, supportés sur des supports originaux de type macrostructurés permettant une meilleure gestion des échanges thermiques de la réaction, ont été préparés et leurs propriétés catalytiques étudiées sur un réacteur de type lit-fixe, mis en œuvre durant cette thèse.
Book Synopsis Influence des précurseurs et du prétraitement des catalyseurs sur la genèse des particules de cobalt pour la synthèse Fischer-Tropsch by : Jean-Sébastien Girardon
Download or read book Influence des précurseurs et du prétraitement des catalyseurs sur la genèse des particules de cobalt pour la synthèse Fischer-Tropsch written by Jean-Sébastien Girardon and published by . This book was released on 2005 with total page 188 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Cette étude porte sur les liens entre la structure de catalyseurs à base de cobalt supportés sur silice d'une part et leurs performances catalytiques dans le cadre de la synthèse Fischer-Tropsch d'autre part. Les catalyseurs ont été prépares par imprégnation à sec à partir de solutions aqueuses de nitrate et d'acétate de cobalt. Lors de certaines préparations, des métaux nobles (Ru ou Re) et du saccharose ont été aussi utilisés. Une combinaison de techniques physico-chimiques dont des techniques "in situ" a permis d'identifier et de caractériser la structure des catalyseurs à chaque étape de leur synthèse. ... Dans ces catalyseurs, les particules métalliques de cobalt ont une taille de 4 à 15 nm suivant les conditions de synthèse. Il a été démontré que la dispersion du cobalt, la réductibilité et le nombre de sites métalliques dans ces catalyseurs dépendaient de l'exothermicité de décomposition du précurseur de cobalt, de la température de calcination, de la présence de métaux nobles ainsi que de l'addition de saccharose. La mesure de la vitesse de conversion du CO et le dosage des sites actifs par chimisorption du propène ont montré une corrélation entre l'activité du catalyseur et la dispersion du cobalt métallique. Cependant, cette relation ne semble plus s'appliquer lorsque les particules sont trop petites "8 nm). La faible activité mesurée pour les catalyseurs possédant les plus petites nanoparticules de cobalt métalliques est probablement liée à une instabilité de ces dernières qui provoque une désactivation du catalyseur dans des conditions de la synthèse Fischer-Tropsch
Book Synopsis Synthèse de Fischer-Tropsch en réacteurs structurés à catalyse supportée en paroi by : Loïc Guillou
Download or read book Synthèse de Fischer-Tropsch en réacteurs structurés à catalyse supportée en paroi written by Loïc Guillou and published by . This book was released on 2005 with total page pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: La synthèse de Fischer- Tropsch est une réaction complexe mais l'utilisation de réacteurs miniaturisés, permettant un meilleur des transferts de masse et de chaleur, apparaît comme un moyen de la maîtriser. Ce travail présente son application dans des réacteurs structurés de 200 ilL. Des réacteurs faits de feuillets structurés ont été réalisés. Une méthode de greffage de catalyseur Co/SiO2 sur la paroi d'inox est proposée. Un prétraitement permet l'adhésion du catalyseur sur le substrat. Une méthode de greffage par sol-gel assisté par aérosol donne des films catalytiques d'épaisseur contrôlée. Ces films ont été testés sous conditions variables et dans deux réacteurs différents. L'examen des performances permet d'établir une vitesse de consommation du CO sur une gamme de conversion de 10 à 30 %. La comparaison avec des catalyseurs similaires souligne le potentiel supérieur des réacteurs structurés en terme de productivité principalement.
Book Synopsis Propriétés catalytiques et versatilité des catalyseurs à base de cobalt lors du procédé Fischer-Tropsch by : Héline Karaca
Download or read book Propriétés catalytiques et versatilité des catalyseurs à base de cobalt lors du procédé Fischer-Tropsch written by Héline Karaca and published by . This book was released on 2010 with total page 194 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Cette thèse porte sur l’étude des différents phénomènes qui se produisent au cours de l’activation des catalyseurs industriels à base de cobalt pour la synthèse Fischer-Tropsch et lors de la réaction dans des conditions opératoires réalistes. Une première approche a consisté à étudier l’impact de différents paramètres qu’ils soient opératoires ou structuraux sur les performances catalytiques. Diverses techniques de caractérisations ex-situ combinées à des tests catalytiques ont permis d’établir des corrélations entre la structure de catalyseur et les conditions opératoires. Néanmoins, en raison de limitations de la caractérisation ex-situ, il subsistait un manque d’informations sur la structure du catalyseur au cours de la réaction.De fait, une étude operando innovante de l'évolution de la structure de catalyseur en conditions de réaction Fischer-Tropsch, représentant un défi expérimental significatif en raison des conditions de réaction sévères (haute température, haute pression, milieu multiphasique...), a permis de combler ce manque d’informations.Ces travaux ont finalement mis en évidence la versatilité notable des solides étudiés lors du procédé Fischer-Tropsch, et permis d’apporter des réponses quant aux phénomènes de l’activation et la désactivation des catalyseurs tels que la réduction et l’oxydation du cobalt, le frittage ou encore la carburisation de la phase métallique parfois suggérés dans la littérature.
Book Synopsis MODIFICATIONS STRUCTURALES SOUS ATMOSPHERES REACTIONNELLES DE CATALYSEURS A BASE DE COBALT by : OLIVIER.. DUCREUX
Download or read book MODIFICATIONS STRUCTURALES SOUS ATMOSPHERES REACTIONNELLES DE CATALYSEURS A BASE DE COBALT written by OLIVIER.. DUCREUX and published by . This book was released on 1999 with total page 207 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: DES CATALYSEURS MODELES A BASE DE COBALT ONT ETE ETUDIES EN UTILISANT DES TECHNIQUES MODERNES DE CARACTERISATION QUI PERMETTENT UNE DESCRIPTION DETAILLEE DE LA STRUCTURE ET DE L'ETAT DE SURFACE DES CATALYSEURS HETEROGENES. L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL ETAIT DE PERFECTIONNER LES OUTILS DE CARACTERISATION IN SITU (DIFFRACTION DES RAYONS X ET INFRAROUGE) POUR DECRIRE LA PHASE ACTIVE, COMPRENDRE LE PROCESSUS CATALYTIQUE POUR AMELIORER LE PROCEDE FISCHER-TROPSCH DE CONVERSION CHIMIQUE DU GAZ NATUREL. LA CARACTERISATION DE CATALYSEURS SOUS FLUX REACTIONNEL A NECESSITE LE DEVELOPPEMENT DE DISPOSITIFS EXPERIMENTAUX SPECIFIQUES AVEC NOTAMMENT LA CONCEPTION D'UN MICRO REACTEUR DE CATALYSE. L'EFFET DE LA PRESENCE D'UN PROMOTEUR TEL QUE LE RUTHENIUM A ETE ETUDIE. LE PROCESSUS D'IMPREGNATION (IMPREGNATION AQUEUSE DES SYSTEMES PASSIVES) ACCROIT LES INTERACTIONS COBALT-SUPPORT MAIS LA PRESENCE DE RUTHENIUM PERMET DE LIMITER CET EFFET. LES INTERACTIONS ENTRE L'OXYDE DE COBALT CO 3O 4 ET LE SUPPORT JOUENT UN ROLE PREPONDERANT. ELLES GOUVERNENT LA REDUCTIBILITE DU CATALYSEUR, DETERMINENT LA STRUCTURE DE LA PHASE ACTIVE ET LA REACTIVITE DES SYSTEMES. NOS RESULTATS DEMONTRENT UNE CORRELATION ETROITE ENTRE LES MODIFICATIONS STRUCTURALES OBSERVEES ET LA REACTIVITE DES SYSTEMES ETUDIES. LE COBALT METALLIQUE PEUT REAGIR AVEC LE CO POUR FORMER UN CARBURE CO 2C DANS DES CONDITIONS REACTIONNELLES PROCHES DE CELLES EXISTANTES POUR LA SYNTHESE FISCHER-TROPSCH. LA FORMATION DE CE CARBURE SEMBLE ETRE RELIEE A LA DESACTIVATION DU SYSTEME. UN SCHEMA D'EVOLUTION DE LA PHASE DU COBALT AU COURS DE LA REACTION FAISANT INTERVENIR UN CARBONE INTERSTITIEL A PU ETRE ETABLI ET A PERMIS D'OPTIMISER LE PROCESSUS D'ACTIVATION DU CATALYSEUR. CETTE ETUDE A PERMIS D'ETABLIR DES CORRELATIONS FIABLES ENTRE LES PROPRIETES CHIMIQUES ET LA STRUCTURE DE CES SOLIDES ET DEMONTRE L'APPORT DES METHODES DE CARACTERISATION IN SITU DANS LA DESCRIPTION DE SOLIDES EN CONTACT AVEC DIFFERENTS MELANGES REACTIONNELS.
