Author : Frédéric Fournier
Publisher :
ISBN 13 :
Total Pages : 225 pages
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Book Synopsis Spectroscopie non-linéaire femtoseconde de molécules adsorbées et dynamique de l'interaction adsorbat-substrat by : Frédéric Fournier
Download or read book Spectroscopie non-linéaire femtoseconde de molécules adsorbées et dynamique de l'interaction adsorbat-substrat written by Frédéric Fournier and published by . This book was released on 2003 with total page 225 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Cette thèse présente un nouveau montage de génération de somme de fréquences (SFG) en régime femtoseconde pour sonder les propriétés de molécules adsorbées. La possibilité d'enregistrer des spectres sur une large gamme spectrale sans balayage de la longueur d'onde IR, nous a permis d'appliquer une approche d'état stationnaire à la photodésorption de CO/Pt(111) et ainsi de mesurer une très forte variation de l'efficacité de photodésorption en fonction du taux de couverture en CO. Cet effet suggère qu'il existe un phénomène collectif entre CO ou une voie de relaxation efficace à faible taux de couverture. Une expérience pompe-sonde a mis en évidence les transferts d'énergie des électrons photoexcités dans le platine vers différents modes de vibration de CO dans les conditions de photodésorption et suggère que la rotation frustrée est le mode basse fréquence le plus impliqué dans la photodésorption. Une étude préliminaire de la surface de la glace et de la coadsorption de D2O avec CH3Cl est également présentée: les résultats obtenus lors de l'adsorption de glace indiquent une croissance ordonnée de la couche sur platine. L'adsorption avec CH3Cl provoque la perte du signal SFG du groupement méthyle. Nous excluons l'hypothèse d'une rupture de la liaison CH3-Cl et concluons que CH3Cl est encagé et désorganisé par les molécules d'eau. L'anisotropie de la SFG est exploitée pour étudier l'orientation et l'organisation de molécules auto-assemblées sur Au(111). Nous avons obtenu des informations détaillées sur l'orientation de deux isomères d'une molécule originale et nous avons développé un modèle qui permet de calculer le spectre SFG d'une chaîne alkyle pour n'importe quelle conformation. Ces résultats montrent le potentiel de la SFG femtoseconde dans l'étude de problèmes diverses concerant l'interaction molécule-surface. Les perspectives de ce travail sont la dynamique et la réactivité sur des nanoparticules, et l'étude de la surface de la glace en conditions atmosphèriques.
