Reformage à sec du méthane à l'aide de catalyseurs à base de molybdène

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Book Synopsis Reformage à sec du méthane à l'aide de catalyseurs à base de molybdène by : Marine Gaillard

Download or read book Reformage à sec du méthane à l'aide de catalyseurs à base de molybdène written by Marine Gaillard and published by . This book was released on 2016 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Dans le contexte énergétique actuel, de nouvelles filières de production d'énergies renouvelables sont encouragées. En Europe, la méthanisation est une alternative très utilisée car elle produit du biogaz composé de CH4 et de CO2. Le reformage de ce biogaz pourrait conduire à la consommation des deux plus importants gaz à effet de serre, pour la production de syngaz (H2, CO) utilisé en synthèse Fischer-Tropsch, et édifiant une technologie waste-to-liquids. Un des principaux verrous de cette réaction est la présence de soufre comme impureté dans le biogaz, qui empoisonnent les catalyseurs utilisés.Ainsi, une série de catalyseurs à base de molybdène a été synthétisée et testée en reformage à sec du méthane. L'influence de plusieurs paramètres a été testée, tels que (i) la charge en molybdène (ii) l'influence de promoteurs (Ni, Co, CeO2, MgO) ou (iii) l'utilisation de différents supports (Al2O3, ZrO2, Carbone, SiO2, MgO). Les catalyseurs ont été analysés au moyen de différentes caractérisations physico-chimiques afin de mettre en évidence des relations structure/activité, d'identifier les causes de désactivation possibles et de conclure sur la formulation la plus stable en présence d'H2S lors des tests catalytiques.

Etude de Catalyseurs À Base de Carbure de Molybdène Pour Le Reformage À Sec Du Méthane Et la Synthèse Fischer-Tropsch

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Book Synopsis Etude de Catalyseurs À Base de Carbure de Molybdène Pour Le Reformage À Sec Du Méthane Et la Synthèse Fischer-Tropsch by : Tong Li

Download or read book Etude de Catalyseurs À Base de Carbure de Molybdène Pour Le Reformage À Sec Du Méthane Et la Synthèse Fischer-Tropsch written by Tong Li and published by . This book was released on 2016 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Molybdenum carbide catalysts have been studied in dry methane reforming (DMR) and in Fischer-Tropsch synthesis (FTS). For the DMR reaction, For the DMR, different contents of Ni promoted Mo2C/Al2O3 catalysts were investigated. The results indicated nickel increased the activity and stability of Mo2C/Al2O3 catalysts. The addition of nickel promoted the re-carburization of Mo species from oxycarbide to carbides species and led to the rapid increase of activity during reaction. The different preparation methods also had a significant influence on the nickel promoted Mo2C/Al2O3 catalysts. For FTS, different supports and different promoters have been investigated for the Mo2C based catalysts. The results suggested that alumina supported catalyst exhibited higher light olefins selectivity. Increasing the potassium contents lead to a decreased in t CO hydrogenation activities and also inhibited the water gas shift reaction. However, it obviously increased the olefins selectivity and carbon chain growth properties. At last, DMR under pressure and FTS in the presence of CH4 or CO2 were investigated. The results showed that an increase in pressure led to high carbon deposition over the catalyst surface and the addition of CH4 and CO2 in the syngas decreased the CO hydrogenation activity and affect the products distribution.

Aromatisation directe du méthane sur catalyseurs à base de molybdène déposé sur ZSM-5

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Book Synopsis Aromatisation directe du méthane sur catalyseurs à base de molybdène déposé sur ZSM-5 by : Jean-Philippe Tessonnier

Download or read book Aromatisation directe du méthane sur catalyseurs à base de molybdène déposé sur ZSM-5 written by Jean-Philippe Tessonnier and published by . This book was released on 2005 with total page 165 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: La disparition progressive du pétrole rend le gaz naturel de plus en plus intéressant comme source d’énergie de remplacement à moyen terme. La valorisation du méthane, qui est le constituant majeur du gaz naturel, représente donc actuellement un des défis majeurs en catalyse. Plusieurs procédés industriels permettant de transformer le méthane en hydrocarbures liquides ont déjà vu le jour. Cependant, il s’agit de procédés indirects, donc complexes et relativement coûteux, difficiles à mettre en oeuvre pour des gisements de faible taille.La réaction de déshydro-aromatisation du méthane apparaît dans ce cas comme une solution complémentaire aux procédés existants. En effet, elle permet de transformer le méthane directement, en une seule étape, en hydrocarbures aromatiques tels que le benzène, le toluène, le xylène ou le naphtalène. Toutefois, les rendements généralement atteints pour cette réaction demeurent assez faibles et la désactivation du catalyseur intervient rapidement. L’objectif du présent travail était d’agir sur ces deux points afin de rendre cette réaction exploitable industriellement.Des travaux antérieurs du laboratoire ont montré que le catalyseur Mo/ZSM-5 est particulièrement actif pour cette réaction lorsqu’il est préparé par vaporisation-réaction de MoO3. Le premier objectif de cette thèse était d’optimiser ce catalyseur en faisant varier le rapport Si/Al de la zéolithe et la charge en molybdène. La deuxième étape a ensuite visé à limiter la désactivation du catalyseur optimisé en agissant directement sur les conditions réactionnelles. L’influence de différents paramètres a été étudiée : pression totale, pression partielle du méthane, temps de contact et ajout de CO2 dans le flux réactionnel. Les études d’optimisation ainsi réalisées ont permis d’augmenter de manière significative les rendements de la réaction tout en diminuant la désactivation du catalyseur.

AROMATISATION DU METHANE SUR DES CATALYSEURS A BASE D'OXYDE DE MOLYBDENE ET DE ZEOLITHE ACIDE

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Book Synopsis AROMATISATION DU METHANE SUR DES CATALYSEURS A BASE D'OXYDE DE MOLYBDENE ET DE ZEOLITHE ACIDE by : THI THU HA.. VU

Download or read book AROMATISATION DU METHANE SUR DES CATALYSEURS A BASE D'OXYDE DE MOLYBDENE ET DE ZEOLITHE ACIDE written by THI THU HA.. VU and published by . This book was released on 1999 with total page 156 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: AU COURS DE NOTRE ETUDE, NOUS AVONS MONTRE QUE L'AROMATISATION DU METHANE ETAIT POSSIBLE NON SEULEMENT SUR UN CATALYSEUR AU MO DEPOSE SUR UNE ZEOLITHE ACIDE HZSM-5 MAIS EGALEMENT SUR D'AUTRES CATALYSEURS MOO 3/ZEOLITHE ACIDE A PORE MOYEN. NOUS AVONS MONTRE QUE L'ACETYLENE ETAIT LE PRODUIT PRIMAIRE DE LA REACTION ET NON L'ETHYLENE COMME CELA ETAIT PROPOSE DANS LA BIBLIOGRAPHIE. IL A ETE MIS EN EVIDENCE QUE LE NOMBRE DE SITES ACIDES DU SUPPORT N'ETAIT PAS UN FACTEUR DETERMINANT POUR L'ACTIVITE DU CATALYSEUR. AUSSI NOUS AVONS PROPOSE, POUR L'AROMATISATION DE METHANE, SUR MO 2C/ZEOLITHE ACIDE QUE LE METHANE SE TRANSFORME EN RADICAUX OCH, LE COUPLAGE DE CES RADICAUX PRODUISANT L'ACETYLENE. CET INTERMEDIAIRE SE TRIMERISERAIT EN BENZENE SOIT SUR MO 2C SOIT SUR LES SITES ACIDES DU SUPPORT.

Valorisation du méthane en hydrogène par reformage catalytique

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Book Synopsis Valorisation du méthane en hydrogène par reformage catalytique by : Abdelmajid Rakib

Download or read book Valorisation du méthane en hydrogène par reformage catalytique written by Abdelmajid Rakib and published by . This book was released on 2012 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Ce travail a porté sur la conversion du méthane en hydrogène par les procédés de vaporeformage et reformage à sec, utilisant de nouvelles formulations de catalyseurs afins d'augmenter la sélectivité en produit désiré (H2), de réduire la production du monoxyde de carbone (CO) et défavoriser la formation de coke. Deux familles de catalyseurs, à base de nickel et de ruthénium supportés par la cérine et/ou l'alumine, ont été évaluées dans ces réactions. Il a été montré que les catalyseurs à base de ruthénium supportés par l'alumine présente une bonne activité catalytique et une très bonne résistance au dépôt de coke dans les réactions de reformage du méthane. La cérine joue un rôle déterminant dans les catalyseurs à base de nickel en favorisant la dispersion de la phase active et évitant la formation des agglomérats. Parallèlement, une inhibition de la formation de coke est observée grâce aux propriétés redox du solide. Les travaux ont porté également sur l'amélioration de la formulation des catalyseurs monométalliques, et un catalyseur bimétallique (Ru-Ni/CeO2-Al2O3) actif, sélectif et stable pour la production d'hydrogène à partir du méthane a été mis au point. L'ajout d'un deuxième métal en faible teneur (0,5%) aide à maintenir le Ni sous sa forme actif empêchant la formation de coke sur la surface du catalyseur. Pour les deux réactions étudiées, les excellentes performances obtenues proviennent essentiellement de l'ajustement des paramètres de réaction et les paramètres de préparation des catalyseurs, ce qui ouvre de réelles perspectives d'application industrielle.

Valorisation catalytique du biogaz (CH4 +CO2) par reformage à sec

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Book Synopsis Valorisation catalytique du biogaz (CH4 +CO2) par reformage à sec by : Maryam Safariamin

Download or read book Valorisation catalytique du biogaz (CH4 +CO2) par reformage à sec written by Maryam Safariamin and published by . This book was released on 2010 with total page 312 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Dans cette étude, la réaction de reformage du méthane par le CO2 a été étudiée en présence de catalyseurs à base de ruthénium et cuivre déposés sur Al2O3, CeO2 et oxydes binaires CeO2-Al2O3 ainsi que oxyde mixtes issus de précurseurs hydrotalcites. Le but de ce travail est la réduction des gaz à effet de serre (CH4 + CO2) afin d’obtenir le gaz de synthèse (H2 + CO) qui sera utilisé pour différentes applications dont l’énergie propre. Les catalyseurs ont été préparés par imprégnation à sec et caractérisés par différentes méthodes physico-chimique (BET, DRX, IR-FT, UV-Visible, TPR, ATD/TG et RPE) afin de dégager des corrélations entre leurs propriétés physico-chimique et leurs performances catalytiques. Les influences sur l’activité catalytique des différentes conditions et du prétraitement des solides ont été étudiées. La production d'hydrogène est fortement influencée par la nature de la phase métallique et des supports utilisés. Il est remarquable que les deux types de catalyseurs (Ru et Cu/support) n’ont pas des activités similaires pour la réaction étudiée. Les catalyseurs à base de ruthénium sont beaucoup plus actifs que ceux à base de cuivre. Les hydrotalcites se sont montrés performant pour la réaction de reformage, mais ils produisent une grande quantité du coke qui désactive facilement le catalyseur. Parmi tous les catalyseurs étudiés, le solide contenant 5% de RuO2 sur le support d’oxydes binaires CeO2-Al2O3 s'est avéré le plus actif et le plus stable. L’importante réactivité de ce catalyseur est associée d’une part à la bonne dispersion des espèces de ruthénium métallique et d’autre part à la très faible quantité de coke observé sur le catalyseur après 14 jours de vieillissement.

Etude du reformage du méthane en gaz de synthèse sur catalyseurs à base de carbure de silicium

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Book Synopsis Etude du reformage du méthane en gaz de synthèse sur catalyseurs à base de carbure de silicium by : Pascaline Leroi

Download or read book Etude du reformage du méthane en gaz de synthèse sur catalyseurs à base de carbure de silicium written by Pascaline Leroi and published by . This book was released on 2003 with total page 314 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Les travaux réalisés au cours de cette thèse ont porté sur l'utilisation de catalyseurs à base de nickel supporté sur carbure de silicium (SiC) dans deux réactions de transformation du méthane en gaz de synthèse : la réaction de vaporeformage et celle d'oxydation partielle catalytique (OPC).Les différents paramètres de réaction (pression totale, température, rapport oxydant/réducteur, temps de contact) ainsi que ceux spécifiques aux catalyseurs ont été optimisés pour la réaction de vaporeformage. Les caractérisations après test catalytique ont montré une résistance accrue des catalyseurs étudiés vis-à-vis des problèmes de désactivation liés au coke.Dans le cas de l'OPC, des études comparatives ont montré l'avantage du SiC, matériau thermiquement conducteur, par rapport à un support isolant comme l'alumine. Le fort potentiel du SiC à évacuer l'excédent de chaleur dégagée lors des premières minutes de réaction a permis d'éviter un emballement de la température dans le lit catalytique lors du démarrage du test. Ceci n'a pas été le cas avec l'alumine où l'emballement, préjudiciable pour une utilisation industrielle à cause des risques d'explosion qu'il pourrait entraîner, s'est traduit par une conversion supérieure à celle prédite par la thermodynamique pendant les premières heures de test. La morphologie du catalyseur à base d'alumine est complètement détruite après test alors que celle de SiC est totalement conservée. Les caractérisations après test catalytique ont montré une différence tant sur la nature que sur la quantité du coke déposé sur les deux supports. Ainsi, sur l'alumine, le carbone se présente essentiellement sous forme de filaments qui sont sûrement responsables de l'éclatement du support alors que sur le SiC, le carbone est retrouvé sous forme amorphe et la structure initiale du catalyseur est retrouvée après test.

Conversion sélective de gaz carbonique en alcools et en hydrocarbures en présence de catalyseurs à base de molybdène

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Book Synopsis Conversion sélective de gaz carbonique en alcools et en hydrocarbures en présence de catalyseurs à base de molybdène by : Julian Diel Urresta Aragon

Download or read book Conversion sélective de gaz carbonique en alcools et en hydrocarbures en présence de catalyseurs à base de molybdène written by Julian Diel Urresta Aragon and published by . This book was released on 1995 with total page 145 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: DANS CE TRAVAIL NOUS AVONS ETUDIE L'HYDROGENATION SELECTIVE DU DIOXYDE DE CARBONE EN METHANOL ET EN HYDROCARBURES EN PRESENCE DE CATALYSEURS A BASE DE MOLYBDENE. CE TYPE DE CATALYSEUR A ETE CHOISI POUR DIVERSES RAISONS ; COMPLEXATION DU CO#2 PAR LE MOLYBDENE, POSSIBILITE D'AVOIR SIMULTANEMENT DIFFERENTS ETATS D'OXYDATION, REACTIVITE DE CARBENES LA REACTION (H#2,CO), A ETE EGALEMENT ETUDIEE EN PRESENCE DES MEMES CATALYSEURS. L'ETUDE COMPARATIVE DES SYSTEMES MOLYBDENE / SUPPORT A MONTRE QUE L'OXYDE DE ZINC AUGMENTAIT SENSIBLEMENT LA SELECTIVITE EN METHANOL. CEPENDANT LA VITESSE ET LA SELECTIVITE DE LA REACTION (CO#2, H#2) NE SONT PAS TRES DEPENDANTES D'ADDITIFS, DES CONDITIONS DE PREPARATION ET D'ACTIVATION ; AU CONTRAIRE DE LA REACTION (CO, H#2). CECI MONTRE BIEN QUE LES ETAPES DETERMINANTES DES DEUX REACTIONS NE SONT PAS IDENTIQUES. EN PRESENCE DES SYSTEMES MASSIQUES NI-MO, LE GAZ CARBONIQUE EST TRANSFORME EN METHANE. CEPENDANT SI CE CATALYSEUR EST SUPPORTE PAR L'OXYDE DE ZINC, LA STABILITE ET LA SELECTIVITE EN METHANOL SONT AUGMENTEES. MAIS C'EST AVEC LES SYSTEMES TERNAIRES CU-MO-ZN QUE LA FORMATION DE METHANOL EST LA PLUS IMPORTANTE. CONTRAIREMENT A CE QUI EST OBSERVE POUR LA REACTION (CO, H#2), L'ASSOCIATION DE L'UN DES CATALYSEURS PRECEDENTS A UNE ZEOLITE NE PERMET PAS D'OBTENIR FACILEMENT UNE IMPORTANTE PRODUCTION D'HYDROCARBURES. LA COMPOSITION DU REACTIF, LES CONDITIONS REACTIONNELLES ET LA COMPOSITION DU CATALYSEUR ONT ICI UN EFFET BEAUCOUP PLUS DETERMINANT. UNE PREMIERE OPTIMISATION DE CES PARAMETRES A EFFECTIVEMENT CONDUIT A UNE FORMATION SIGNIFICATIVE D'HYDROCARBURES DONT LA REPARTITION N'OBEIT PAS A LA LOI DE SCHULZ-FLORY. CEPENDANT LE PRODUIT MAJORITAIRE EST LE MONOXYDE DE CARBONE RESULTANT DE LA REACTION INVERSE DU GAZ A L'EAU. LES PREMIERES CARACTERISATIONS MASSIQUES ET SUPERFICIELLES (DRX, ESCA, RTP H2) EFFECTUEES ONT MONTRE QU'IL Y AVAIT FORMATION D'ENTITES MIXTES ENTRE CU (OU NI) ET MO, LA NATURE ET LA STOECHIOMETRIE EXACTES DE CES ENTITES ETANT INFLUENCEES PAR LE SUPPORT EN PARTICULIER L'OXYDE DE ZINC ET LA ZEOLITE. L'ETAT MOYEN D'OXYDATION DU MOLYBDENE ET LA REDUCTIBILITE DES ESPECES MOLYBDENE VARIENT EGALEMENT EN FONCTION DE LA COMPOSITION DU CATALYSEUR ET PEUVENT ETRE A L'ORIGINE DES VARIATIONS OBSERVEES EN COURS DE REACTION. LA REDUCTION TROP IMPORTANTE DU MOLYBDENE POURRAIT ETRE A L'ORIGINE DE LA FORMATION NON SELECTIVE D'HYDROCARBURES PAR RAPPORT A LA FORMATION DE METHANOL

Valorisation Du Méthane Par Reformage Sec en Régimes Stationnaire Et Non-stationnaire Sur Catalyseurs À Base de Nickel

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Book Synopsis Valorisation Du Méthane Par Reformage Sec en Régimes Stationnaire Et Non-stationnaire Sur Catalyseurs À Base de Nickel by : Jesús Guerrero

Download or read book Valorisation Du Méthane Par Reformage Sec en Régimes Stationnaire Et Non-stationnaire Sur Catalyseurs À Base de Nickel written by Jesús Guerrero and published by . This book was released on 2015 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Nowadays the society is concerned about the greenhouse effect, and the necessity to find alternative procedures and more sustainable and durable processes to obtain the products made from petroleum. The valorization of CH4 with CO2 (dry reforming) brings the advantage of consuming gases which contribute strongly to the greenhouse effect. This reaction produces H2 and CO, which jointly or separately, are the raw materials for different processes producing energy and chemicals.Ni-Ce-O and Ni-Mg-Al-O based catalysts were successfully prepared. The influence of different parameters was studied, such as the Ni loading and the reaction temperature (600°C-800°C). The main difficulties are the formation of coke leading to rapid catalyst deactivation due to the high operating temperatures and the simultaneous presence of CO2 (reactant) and hydrogen (product) which leads, by the reverse water gas shift (RWGS), to a loss in selectivity. A process which can avoid this kind of problematics consists in exposing alternately each of the reactants. Initially the solid acts as oxygen carrier reacting with methane to form carbon monoxide (1 mole) and hydrogen (2 moles). As the solid is regenerated at each cycle, the deactivation by carbon deposition is avoided. The activity and selectivity of the solid is provided by the presence of a reducible oxide (CeO2) and a metal (Ni, Co), which cannot be reoxidized under the experimental conditions ensuring the activation of methane. Different physicochemical characterizations were performed on catalysts to find correlations between the catalytic activity and properties of the solids.

Etude de l'aromatisation du méthane sur catalyseurs à base de carbure et oxycarbure de molybdène et de tungstène supportés sur zéolithes

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Book Synopsis Etude de l'aromatisation du méthane sur catalyseurs à base de carbure et oxycarbure de molybdène et de tungstène supportés sur zéolithes by : Stéphan Basso

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