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Contribution A Loptimisation Par Ajout Dethylenediamine De Catalyseurs Supportes A Base De Cobalt Destines A Loxydation De Composes Organiques Volatils
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Book Synopsis Contribution à l'optimisation par ajout d'éthylènediamine de catalyseurs supportés à base de cobalt destinés à l'oxydation de composés organiques volatils by : Frédéric Wyrwalski
Download or read book Contribution à l'optimisation par ajout d'éthylènediamine de catalyseurs supportés à base de cobalt destinés à l'oxydation de composés organiques volatils written by Frédéric Wyrwalski and published by . This book was released on 2005 with total page 346 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: Afin de limiter l'émission de composés organiques volatils (COV), des traitements de type récupératif ou destructif ont été développés. L'oxydation par voie catalytique est intéressante puisqu'elle permet un traitement à température relativement basse et une orientation de la réaction. Parmis les différents métaux de transition, l'oxyde de cobalt Co3O4 d'avère être une phase très active dans l'oxydation des COV. Cependant, dans le cas de catalyseurs supportés à fortes teneurs en cobalt, des méthodes de synthèse difficiles à réaliser sont nécessaires afin de minimiser la formation de grosses particules, moins actives en catalyse. Au cours de ce travail, des catalyseurs supportés à forte teneur en cobalt (5% en masse) ont été mis au point en utilisant la méthode classique d'imprégnationen excès de volume. Pour différents supports (cérine, titane, alumine et zircone), l'ajout d'éthylènediamine dans la solution d'imprégnation se traduit par un accroissement de l'activité catalytique lié à l'augmentation de la dispersion des espèces de cobalt. Dans le cas de la zircone, le gain observé est le plus marquant du fait de la présence d'espèces de cobalt fortement dispersées et très réductibles. Pour le solide Co/Zr, l'étude de la modification du support (ajout d'yttrium) et du précurseur (rapport en/Co = 1 ; 2 et 3) permet d'optimiser les conditions de synthèse de ce catalyseur et aussi d'éclaircir le rôle de l'éthylènediamine. Les bonnes capacités catalytiques du solide (Co-en1)/Zr ont été confirmées lors de l'oxydation de différents COV. Ce solide s'est également avéré plus stable sous flux réactionnel qu'un catalyseur conventionnel préparé en l'abscence d'éthylènediamine.
Book Synopsis Novel Preparation Techniques and Reactivity of Cobalt Metal Nanoparticles for Synthesis of Clean Fuels Using Fischer-Tropsch Reaction by : Jingping Hong
Download or read book Novel Preparation Techniques and Reactivity of Cobalt Metal Nanoparticles for Synthesis of Clean Fuels Using Fischer-Tropsch Reaction written by Jingping Hong and published by . This book was released on 2009 with total page 146 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: La synthèse Fischer-Tropsch permet de produire des carburants propres à partir du gaz naturel, de la biomasse ou du charbon. Les carburants issus d'une synthèse Fischer-Tropsch sont totalement exempts de soufre et de composés aromatiques. Cette thèse présente de nouvelles approches de conception des catalyseurs Fischer-Tropsch à base de cobalt supportés par des silices mésoporeuses. Ces approches sont fondées sur la promotion de catalyseurs par le ruthénium et la zircone, sur l'utilisation de la technique plasma pour la décomposition du précurseur de cobalt, ainsi que sur l'étude cinétique des étapes élémentaires de la réaction Fischer-Tropsch dans des conditions transitoires dont la méthode TAP. La structure des catalyseurs a été caractérisée à chaque étape de leur synthèse et de leur activation par des techniques physico-chimiques dont certaines techniques in-situ. Il a été démontré que la promotion des catalyseurs avec le ruthénium et l'oxyde de zirconium dépendait fortement de la texture du support. La promotion améliore la performance catalytique de façon plus importante pour les catalyseurs supportés par les silices qui possèdent des pores plus étroits. L'utilisation de la technique plasma pour la décomposition du cobalt permet de contrôler efficacement la taille des nanoparticules de cobalt et donc d'améliorer de façon significative les performances catalytiques. Les études transitoires et la modélisation des étapes élémentaires ont fourni des informations fondamentales sur la nature des sites actifs des catalyseurs à base de cobalt pour la réaction Fischer-Tropsch.
Book Synopsis Design of Metal Catalysts for Carbon Monoxide Hydrogenation with High Activity, Selectivity and Stability by : Bang Gu
Download or read book Design of Metal Catalysts for Carbon Monoxide Hydrogenation with High Activity, Selectivity and Stability written by Bang Gu and published by . This book was released on 2019 with total page 0 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: La synthèse de Fischer-Tropsch (FT) est l'un des moyens les plus pratiques de convertir les ressources carbonées alternatives, telles que le charbon, la biomasse, le gaz naturel et le gaz de schiste, en carburants et en produits chimiques à haute valeur ajoutée via le gaz de synthèse. Les hydrocarbures issus de la synthèse FT suivent une distribution large Anderson-Schulz-Flory (ASF). C'est donc un grand défi d'améliorer la sélectivité en hydrocarbures spécifiques. En plus de la sélectivité, la stabilité insuffisante des catalyseurs restreint une large implémentation de la synthèse FT dans l'industrie.Les effets dus à la promotion des catalyseurs au fer supporté par des nanotubes de carbone au bismuth et au plomb sur la synthèse directe d'oléfines légères à partir de gaz de synthèse ont été étudiés dans le chapitre 3. Par rapport aux catalyseurs au fer non promus, une vitesse de réaction de Fischer-Tropsch deux fois plus importante et une sélectivité considérablement plus élevée ont été observées. Une migration remarquable des promoteurs lors de l'activation du catalyseur et une décoration des nanoparticules de carbure de fer par les promoteurs ont été mis en évidence.Dans le chapitre 4, en utilisant un large éventail de techniques ex situ et in situ, nous avons découvert, plusieurs effets synergiques majeurs issus du nanoconfinement du fer dans les nanotubes de carbone et de sa promotion au bismuth et au plomb sur la structure et les performances catalytiques. Le nanoconfinement du fer dans les nanotubes de carbone, associé à la promotion au Bi ou au Pb, permet d'obtenir un rendement en oléfines légères dix fois plus élevé. Le nanoconfinement conduit principalement à des meilleures dispersion et stabilité, tandis que l'activité intrinsèque du fer (TOF) reste inchangée. La promotion au Bi et au Pb entraîne une augmentation majeure du TOF dans les catalyseurs confinés et non confinés. Apres l'optimisation, la synthèse Fischer-Tropsch se produit sous pression atmosphérique avec une conversion élevée et une sélectivité accrue en oléfines légères sur les catalyseurs promus et confinés.Dans le chapitre 5, nous avons examiné l'effet de la taille des particules de fer dans les catalyseurs confinés sur la conversion du gaz de synthèse en oléfines Nous avons démontré d'un part, que le TOF augmente lors que la taille des nanoparticules de fer confinés promues ou non-promues augmente de 2.5 à 12 nm. D'autre part, la sélectivité en olefines légères dépend fortement de la promotion. Dans les catalyseurs non-promus, la taille des particules de fer encapsulées dans les nanotubes de carbone ne produit aucun effet notable sur la sélectivité en oléfines légères, tandis que dans les catalyseurs promus au Bi et au Pb, la sélectivité en oléfines légères était supérieure sur les petites nanoparticules de fer et diminuait avec l'augmentation de la taille de nanoparticules.Dans le chapitre 6, nous avons élaboré une nouvelle approche pour la synthèse d'oléfines alpha linéaires lors de la synthèse de FT à basse température sur les catalyseurs à base de Co. Nous avons constaté que la co-alimentation du syngas en acides carboxyliques induisait une modification de la sélectivité et son déplacement vers les oléfines alpha. La sélectivité en olefines alpha atteint 39 % en présence des acides.En fin, nous avons proposé une nouvelle stratégie pour améliorer considérablement la stabilité des catalyseurs Co et Ni pour l'hydrogénation du CO via leur promotion au bismuth. Les catalyseurs promus ont démontré une stabilité exceptionnelle lors de la réaction. Les expériences menées ont révélé l'auto-régénération continue du catalyseur au cours de la réaction via l'oxydation du carbone déposé par l'oxygène généré lors de la dissociation du CO à l'interface de nanoparticules métalliques et du promoteur de bismuth. La formation d'une couche de bismuth protégeait également les nanoparticules métalliques du frittage.
Book Synopsis Mesoporous catalysts for aerobic epoxidation of limonene by : Sara Madadi
Download or read book Mesoporous catalysts for aerobic epoxidation of limonene written by Sara Madadi and published by . This book was released on 2021 with total page 235 pages. Available in PDF, EPUB and Kindle. Book excerpt: L'intérêt pour le développement de ressources bio-renouvelables pour la production de polymères a excessivement augmenté récemment. Le limonène époxydé est une source très prometteuse de bio-monomères. Son abondance et le faible coût de sa matière première les rendent appropriés comme alternatives à leurs homologues pétroliers conventionnels. L'oxyde de 1,2 limonène et le dioxyde de limonène, les dérivés de l'époxydation du limonène, sont en effet utilisés pour la synthèse de matériaux durables tels que les polycarbonates de limonène verts et les polyuréthanes sans isocyanates. Par conséquent, l'étude des moyens efficaces et économiques d'époxydation du limonène est d'un grand intérêt. L'activation de l'oxygène moléculaire en tant qu'oxydant dans l'époxydation sélective d'alcènes est une cible tentante en raison de son faible coût et de la nature écologique de cet oxydant. Cependant, l'oxygène moléculaire est inactif et il n'est activé qu'en présence de catalyseurs à base de métaux de transition réactifs et hautement sélectifs. Dans ce travail de recherche, une technique de post-greffage a d'abord été utilisée pour la substitution du cobalt dans la SBA-16 mésoporeuse comme support en utilisant directement l'acétylacétonate de cobalt comme précurseur. La silice mésoporeuse ordonnée, spécifiquement SBA-16 avec une surface spécifique élevée, un grand volume de pores et des tailles de pores uniformes s'est avérée efficace pour fournir des sites actifs haute mentdispersés pour l'époxydation de molécules d'alcène volumineuses comme le limonène. En utilisant cette méthode, une charge élevée de cobalt finement dispersé sur de la silice SBA16 a été obtenue. Les catalyseurs Co / SBA-16 (Co / Si = 4.5%) ont présenté une conversion et une sélectivité élevées dans l'époxydation aérobie Mukaiyama du limonène avec de l'oxygène moléculaire, l’oxydant le plus souhaitable, et de l'isobutyraldéhyde comme coréducteur dans des conditions très douces en présence du solvant vert l’acétate d'éthyle. Pour optimiser le rendement de la formation d'époxyde, un plan expérimental statistique a été appliqué pour une étude systématique des conditions de réaction par Central Composite Design (CCD) et le modèle Response Surface Methodology (RSM). 99% de conversion de limonène, 50% d'oxyde de 1,2 limonène et 32% de dioxyde de limonène ont été obtenus en200 minutes de temps de réaction dans les conditions de réaction optimisées : concentration d'isobutyraldéhyde de 1 mmol / ml (rapport IBA / limonène = 3.3) et 14.3 mg / ml de ivcatalyseur à 28 °C et 10 ml/min de débit d'O2. Pour améliorer davantage l'activité du catalyseur, l'incorporation de Co2+ à faible coordination dans la structure de la silice mésoporeuse SBA-16 a été réalisée par une méthode facile et verte « d’ajustement du pH »et le résultat a été comparé par rapport à notre méthode de post-greffage précédente. Ce catalyseur avec Co/Si = 1.1%, a montré une réactivité bien plus élevée pour l'époxydation aérobie du limonène avec des rendements d'époxyde plus élevés (~ 100%) (1,2 et 8,9-oxydede limonène et dioxyde de limonène) sous une pression d'oxygène de 44 psi. Une analyse cinétique approfondie de l'époxydation aérobie du limonène a été effectuée pour permettre de proposer un schéma réactionnel. Un nouveau mécanisme, dans lequel une réaction de surface entre un intermédiaire Co3+ OOperoxo et le limonène s'est avérée impliquée dans la formation du limonène époxydé. Malgré l'excellent résultat obtenu dans la première partie de cette étude pour l'époxydation aérobie du limonène en présence d'un aldéhyde comme coréducteur et de l'acétate d'éthylecomme solvant, la mise au point d'un procédé catalytique sans solvant ni réducteur est vraiment intéressante en termes de chimie verte. L'activité et la sélectivité des catalyseurs au ruthénium supportés sur divers charbons actifs ont été étudiées dans l'époxydation aérobie du limonène dans des conditions de réaction sans solvant / réducteur et sans initiateur. Le catalyseur préparé par échange de cations en utilisant le charbo activé Darco G60, avec la plus grande surface de mésopore et le plus grand volume de pores et la plus petite taille de particule de Ru (1.8 nm), s'est avéré donner la meilleure combinaison de conversion de limonène de 35% et de sélectivité d'époxyde de 57% (1,2 et 8,9-oxyde de limonène et dioxydede limonène) à 80 °C et 3 bars de pression d'oxygène.
